Ultrafast Magnetization Dynamics of Lanthanide Metals and Alloys Muhammad Sultan

161 Pages·2012·2.31 MB·English

Ultrafast Magnetization Dynamics of Lanthanide Metals
and Alloys
Muhammad Sultan
Im Fachbereich Physik der Freien Universit(cid:127)at Berlin eingereichte Dissertation
February 2012

This work was started in October 2007 in the group of Professor Martin Wolf at
the Freie Universit¨at Berlin and finished in the February 2012 in the group of Professor
Uwe Bovensiepen at the Universit¨at Duisburg-Essen.
Duisburg, February 2012
1st Referee: Prof. Dr. Uwe Bovensiepen, Universit¨at Duisburg-Essen
2nd Referee: Prof. Dr. Martin Weinelt, Freie Universit¨at Berlin
Day of the defense: May 14, 2012
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Abstract
Inthisstudy,thelaser-inducedmagnetizationdynamicsofthelanthanideferromag-
netsGadolinium(Gd), Terbium(Tb)andtheiralloysisinvestigatedusingfemtosecond
(fs)time-resolvedx-raymagneticcirculardichroism(XMCD),themagneto-opticalKerr
effect(MOKE)andmagneticsecondharmonicgeneration(MSHG).Themagnetization
dynamics is analyzed from the time scale of a few fs up to several hundred picoseconds
(ps). Thecontributionsofelectrons, phonons, spinfluctuations, aswellasthetemporal
regimes corresponding to the spin-orbit and exchange interactions are disentangled.
Inadditiontopossibleapplicationsinmagneticstoragedevices,understandingmag-
netizationdynamicsinlanthanidesisalsoimportantbecauseoftheirdifferentmagnetic
structure compared to well-studied itinerant ferromagnets. Lanthanides are model
Heisenberg-ferromagnets with localized 4f magnetic moments and long range magnetic
orderingthroughindirectexchangeinteraction. Byopticalexcitationoftheconduction
electrons, which mediate the exchange interaction, and studying the induced dynamics
of the localized 4f and delocalized 5d6s magnetic moments, one can obtain insight
into the angular momentum transfer at ultrafast time scales. Moreover, lanthanides
offer the possibility to tune spin-lattice coupling via the 4f shell occupation and the
concomitant changes in the 4f spin and orbital moments due to Hund’s rules. Utilizing
this fact, the importance of spin-lattice coupling in laser-induced demagnetization is
also analyzed by comparing the magnetization dynamics in Gd and Tb.
By investigating the magnetization dynamics of localized 4f moments of Gd and
Tb using time-resolved XMCD, it is found that the demagnetization proceeds in both
metals in two time scales, following fs laser excitation, which are classified as: (i)
non-equilibrium (t . 1 ps) and (ii) quasi-equilibrium (t ≫ 1 ps), with respect to equili-
bration of electron and phonon temperatures. The characteristic demagnetization time
in this non-equilibrium regime is similar for Gd and Tb, while in the quasi-equilibrium
regime it differs following the strength of the spin-orbit coupling.
To disentangle different microscopic mechanisms, conduction electron magnetiza-
tion dynamics of Gd(0001) is investigated in further detail using time-resolved MOKE.
By comparing the dynamics of the 4f moments with the delocalized 5d6s moments,
an insight into the angular momentum transfer is obtained and the importance of the
intra-atomic exchange interaction is analyzed.
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The critical spin fluctuations strongly affect the static magnetic properties near
Curie temperature (T ). In this study, a real time observation of the critical fluctua-
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tions in laser-induced magnetization dynamics near the ferro- to paramagnetic phase
transition is described. Moreover, it is concluded that the spin fluctuations contribute
to the magnetization dynamics in the quasi-equilibrium regime as well as to the recov-
ery of magnetization while the non-equilibrium dynamics is weakly affected by these
fluctuations.
The well known phonon distribution as a function of equilibrium temperatures (T )
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allowed us to investigate the role of phonons in magnetization dynamics. From the
observed temperature dependence of demagnetization in the quasi-equilibrium regime
(t ≫ 1 ps), it is concluded that the phonons contribute to the amplitude of demagne-
tization while the demagnetization time is not affected by them.
In order to disentangle different microscopic contributions in the non-equilibrium
regime(t ∼ 1ps),magnetizationdynamicsisinvestigatedfordifferentlaserfluencesand
equilibrium temperatures by analyzing the MOKE rotation and ellipticity. A slowing
down of magnetization is observed with increasing T . Using input from theoretical
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modeling by the Landau-Lifshitz-Bloch equation, it is shown that both electrons as
well as phonons contribute to demagnetization in non-equilibrium demagnetization.
Analyzingthedynamicsfurtherinthenon-equilibriumregime(t < 300fs)directlyafter
laser excitation, the observation of magnetic as well as non-magnetic contributions is
reported.
ThecomparisonofthesurfacesensitiveMSHGandthebulksensitiveMOKEsignal
gave us the opportunity to investigate the spin-dependent transport processes, which
occur from the surface to the bulk of Gd.
Finally, owing to the tunability of spin-orbit coupling in GdTb alloys, ultrafast
magnetization dynamics of these alloys is investigated as a function of Tb concentra-
tion. The characteristic quasi-equilibrium demagnetization time increases six times by
decreasing the Tb content from 70% to Gd metal, due to the known spin-orbit coupling
of the system. The non-equilibrium demagnetization time, on the other hand, changes
only weakly with concentration due to the fact that this time scale is faster than the
spin-orbit coupling.
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Deutsche Kurzzusammenfassung
DieLaser-induzierteMagnetisierungsdynamikderLanthanid-FerromagnetenGadol-
inium (Gd), Terbium (Tb) und deren Legierungen wird mit Hilfe von Femtosekun-
den(fs)zeitaufgel¨ostemR¨ontgenzirkulardichroismus(XMCD),demmagneto-optischen
Kerr-Effekt (MOKE) und magnetischer Second Harmonic Generation (MSHG) unter-
sucht. DieMagnetisierungsdynamikwirdaufZeitskalenvonwenigenfsbiszumehreren
hundert Pikosekunden (ps) analysiert, um die verschiedenen Beitr¨age von Elektronen,
Phononen und Spinfluktuationen zu unterscheiden und die Zeitskalen der Spin-Bahn-
und Austauschwechselwirkung herauszufinden.
Zus¨atzlichzuihrenAnwendungeninmagnetischenSpeichermedien,istdasVerst¨and-
nis der Magnetisierungsdynamik in Lanthaniden auch aufgrund ihrer, im Vergleich zu
den intensiv untersuchten 3d-Ferromagneten, unterschiedlichen magnetischen Struktur
von Interesse. Lanthanide sind Ferromagneten mit lokalisierten 4f magnetischen Mo-
menten, deren langreichweitige magnetische Ordnung durch indirekte Austauschwech-
selwirkung zustande kommt. Durch optische Anregung der Leitungselektronen, die
die Austauschwechselwirkung vermitteln, und die Untersuchung der induzierten Dy-
namik der lokalisierten 4f und delokalisierten 5d6s Momente, kann man Einblick in
den Drehimpulstransfer sowie die intra-atomare Austauschwechselwirkung auf ultra-
schnellen Zeitskalen erhalten. Daru¨ber hinaus bieten Lanthanide die M¨oglichkeit, die
Spin-Gitter-Kopplung u¨ber die Besetzung der 4f Schale und den damit einhergehen-
den Ver¨anderungen der Spin- und Bahndrehmomente aufgrund der Hundschen Regeln
abzustimmen. Unter Verwendung dieser Tatsache wird die Bedeutung der Spin-Gitter-
Wechselwirkung in der Laser-induzierten Entmagnetisierung auch durch den Vergleich
mit der Magnetisierungsdynamik in Gd und Tb analysiert.
Mittels zeitaufgel¨oster XMCD-Untersuchungen dieser Dynamik wird festgestellt,
dass die Entmagnetisierung nach fs Laser-Anregung in beiden Metallen in zwei Schrit-
ten stattfindet: (i) dem Nicht-Gleichgewicht (t . 1 ps), wenn sich Elektronen und
Gitter noch nicht im Gleichgewicht befinden und (ii) dem Quasi-Gleichgewicht (t ≫ 1
ps), wenn die Elektronen und das Gitter identische Temperaturen haben. Die charak-
teristische Entmagnetisierungszeit im Nicht-Gleichgewichts-Regime ist fu¨r Gd und Tb
¨ahnlich, im Quasi-Gleichgewichts-Regime unterscheidet sie sich jedoch auf Grund der
unterschiedlichen St¨arke der Spin-Bahn-Kopplung fu¨r beide Materialien.
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Um die verschiedenen mikroskopischen Mechanismen zu separieren, wird die Mag-
netisierungsdynamikderLeitungselektronenvonGd(0001)ausfu¨hrlichmittelszeitaufg-
el¨ostem MOKE untersucht. Durch den Vergleich der Dynamik der 4f-Magnetisierung
mittels XMCD und der delokalisierten 5d6s-Magnetisierung mittels MOKE erh¨alt man
EinblickindenDrehimpulstransferunddieBedeutungderintra-atomarenAustauschw-
echselwirkung.
Die kritischen Spinfluktuationen beeinflussen die statischen magnetischen Eigen-
schaften in der N¨ahe der Curie-Temperatur (T ) stark. In dieser Arbeit wurde eine
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Echtzeit-BeobachtungderkritischenFluktuationeninderLaser-induzierteMagnetisier-
ungsdynamikinderN¨ahedesferro-paramagnetischenPhasenu¨bergangesdurchgefu¨hrt.
Daru¨ber hinaus wird der Schluss gezogen, dass die Spin-Fluktuationen auf die Dy-
namik der Magnetisierung sowohl zum Quasi-Gleichgewichts-Regime als auch zur Re-
laxation der Magnetisierung beitragen, w¨ahrend die Nicht-Gleichgewichts-Dynamik
eher schwach von diesen Schwankungen beeinflusst wird.
Die bekannte Phononen-Verteilung als Funktion der Gleichgewichtstemperaturen
(T )gabunsdieM¨oglichkeit,dieRollederPhononeninderMagnetisierungsdynamikzu
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untersuchen. AusderbeobachtetenTemperaturabh¨angigkeitderEntmagnetisierungim
Quasi-Gleichgewichts-Regime (t ≫ 1 ps) wird der Schluss gezogen, dass die Phononen
zur Amplitude der Entmagnetisierung beitragen, w¨ahrend die Entmagnetisierungzeit
nicht von Phononen beeinflusst wird.
Um verschiedene mikroskopische Beitr¨age im Nicht-Gleichgewichts-Regime (t ∼
1ps)voneinanderzutrennen,wurdedieMagnetisierungsdynamikfu¨rverschiedeneLaser-
fluenzen und Gleichgewichtstemperaturen durch Analyse der MOKE Rotation und
Elliptizit¨at untersucht. Eine Verlangsamung der Magnetisierungsdynamik wird mit
zunehmenderT beobachtet. DurchHeranziehentheoretischerModellierungderLandau-
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Lifshitz-Bloch-Gleichung wird gezeigt, dass bei Temperaturen unterhalb der Debye-
Temperatur ein durch heiße Elektronen vermittelter Prozess die experimentell fest-
gestellteEntmagnetisierunggutbeschreibt. Beih¨oherenTemperaturenmu¨ssenPhonon-
vermittelteProzesseberu¨cksichtigtwerden,umdieweitereVerlangsamungderEntmag-
netisierung zu erkl¨aren. Aus der Analyse der Dynamik zu fru¨heren Zeiten des Nicht-
Gleichgewichts-Regimes (t < 300 fs) direkt nach Laseranregung, wird auf magnetische
als auch auf nicht-magnetische Beitr¨age zuru¨ckgeschlossen.
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Schließlich gibt uns der Vergleich der oberfl¨achenempfindlichen MSHG mit der vol-
umenempfindlichen MOKE die M¨oglichkeit, die Spin-Transport-Prozesse, die von der
Ober߬ache in das Volumen des Gd auftreten, zu studieren.
AufgrundderEinstellbarkeitderSpin-Bahn-KopplunginGdTbLegierungen,wurde
die ultraschnelle Dynamik der Magnetisierung dieser Legierungen als Funktion der
Tb-Konzentration untersucht. Die charakteristische Entmagnetisierungszeit im Quasi-
Gleichgewichts erh¨oht sich um das 6-fache bei einer Verringerung des Tb-Gehalts von
70% bis 0%. Dies wird mit einer A¨nderung der Spin-Bahn-Kopplung des Systems
verknu¨pft. Die Nicht-Gleichgewichts-Entmagnetisierungzeit h¨angt nicht von dieser
Konzentration ab, da sie auf einer ku¨rzeren Zeitskala stattfindet und nicht durch die
Spin-Bahn-Kopplung beeinflusst wird.
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