Stereoselectivity and Catalyst Activity in Acrylate Insertion Polymerization PDF
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Stereoselectivity and Catalyst Activity in Acrylate Insertion Polymerization Dissertation zur Erlangung des Akademischen Grades eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) dem Fachbereich Chemie der Universität Konstanz vorgelegt von Boris Neuwald aus Bonn Konstanz 2013 Die vorliegende Dissertation entstand in der Zeit von März 2009 bis Februar 2013 unter der Leitung von Herrn Prof. Dr. Stefan Mecking am Fachbereich Chemie der Universität Konstanz. Einreichungsdatum: 20.02.2013 Tag der mündlichen Prüfung: 05.07.2013 Prüfungsvorsitz & mündlicher Prüfer: Frau Prof. Dr. Karin Hauser Erstgutachter & mündlicher Prüfer: Herr Prof. Dr. Stefan Mecking Zweitgutachter & mündlicher Prüfer: Herr Prof. Dr. Rainer Winter Drittgutachterin: Frau Prof. Dr. Lucia Caporaso Für meine Familie Sometimes it seems, we'll touch that dream But things come slow or not at all And the ones on top, won't make it stop So convinced that they might fall Let's love ourselves, then we can't fail To make a better situation tomorrow Our seeds will grow, all we need is dedication Lauryn Hill Acknowledgment / Danksagung Acknowledgment / Danksagung Zunächst möchte ich Prof. Dr. Stefan Mecking für die interessante und fordernde Themenstellung, für die Ideen und Anregungen, und die Freiheiten bei der Erarbeitung der Themen danken. Herrn Prof. Dr. Rainer Winter danke ich herzlich für die Übernahme des Zweitgutachtens. Frau Prof. Dr. Karin Hauser danke ich für die Übernahme des Prüfungsvorsitzes. Der Landesgraduiertenförderung Baden-Württemberg danke ich für die Gewährung eines Stipendiums zur Finanzierung meiner Promotion. Ich bin dankbar für die großartige und äußerst fruchtbare Zusammenarbeit mit Prof. Dr. Lucia Caporaso von der Universität Salerno in Italien, die sämtliche DFT Rechnungen in dieser Arbeit beigesteuert hat. Ein Dank auch an alle anderen Theoretiker aus Salerno, die in die Projekte involviert waren. Mille grazie, cari amici! Ich möchte mich ganz herzlich bei meinen Bachelor-Studenten Franz Ölscher (Labilität von Liganden in Pd(II) Phosphinosulfonat Methyl Komplexen), Thomas Wiedemann (Stereoselektivität der Acrylat Insertion) und Alexander Klaiber (Insertionsreaktionen Polarer Olefine) für ihre Mühen, ihre Motivation und ihren Beitrag zu dieser Arbeit bedanken. Ich weiß, es war eine harte Zeit Jungs, aber ich hoffe ihr hatte genauso viel Freude wie ich. Ich zieh meinen Hut vor Euch! Ein besonderer Dank gebührt Dr. Iñaqui Göttker-Schnetmann für die zahlreichen Diskussionen, Ideen, Anregungen und das Heranführen an die Einkristall- Röntgenstrukturanalyse, sowie dem Lösen einiger früher Röntgenstrukturen in dieser Arbeit. Ich danke Philipp Wucher, Thomas Rünzi, Iñaqui Göttker-Schnetmann, Thomas Wiedemann, Nici Schuster und Christoph Jung für das vollständige oder teilweise Korrekturlesen dieser Arbeit. Ich danke der aktuellen Polar-Monomer Task Force allen voran Thomas Rünzi und Philipp Wucher, aber auch Nicole Schuster und Hannes Leicht, für die zahlreichen Diskussionen und die gute freundschaftliche Zusammenarbeit. Ein großes Dankeschön geht auch an die früheren Mitglieder der Task Force besonders Dr. Damien Guironnet für die Einarbeitung in das Themenfeld und für das erste Projekt, dass wir zusammen gestemmt haben, aber auch an Dr. Samir Chikkali, Tobias Friedberger, Ulrich Tritschler und Dr. Cécile Bouilhac. Ich danke Anna-Lena Steck für das Messen von HR-ESI-MS Spektren. Allen Serviceabteilungen des Fachbereichs Chemie der Universität Konstanz möchte ich für ihre I Acknowledgment / Danksagung erstklassige Arbeit danken. Ein großer Dank gebührt der NMR-Core-Facility-Crew: Ulrich Haunz, Anke Friemel und Prof. Dr. Heiko Möller für ihren unermüdlichen Einsatz, ihr großes Interesse und ihre Kompetenz. Ich danke Lars Bolk für das Messen von GPC und DSC an meinen Polymerproben. Herrn Galetsky möchte ich für das Messen von FAB-Massen Spektren danken. Robin Kirsten danke ich für das Versorgen mit allem was man so braucht im Labor und Inspirationen was die Frisur angeht. Susan Kyncl danke ich für das ganze Management im Hintergrund und für das Erledigen von all dem unangenehmen Papierkram. Lieben Dank auch an die anderen Permanenten: Dr. Werner Röll und Dr. Marina Krumova. Meinen Laborkollegen über den ganzen Zeitraum -Dr. Maica Morant, Dr. Johannes Pecher und Christoph Jung- danke ich für die schöne gemeinsame Zeit in L708, wo immer eine warme Sommerbrise weht, wenn der Trockenschrank leise schnurrt. Ich danke dem ganzen McKing-Team der vergangenen vier Jahre -Stefan, Christoph F., Wuchi, Thomas R., Philipp R., Christoph J., Flo, Anna, Benni, Jussy, Moritz, Frieda, Carla, Alex, Patrick, Franz, Inigo, Werner, Robin, Susan, Marina, Lars, Timo, Nici, Thomas W., Hannes, Tjaard, Johannes P., Doro, Stefan M., Maica, Johannes H., Gitte, Damien, Samir, Fabi, Uli, Tobi, Christoph D., Jörg, Sabrina, Marius, Cécile, Beate- für die angenehme Atmosphäre, die hervorragende Teamarbeit, die gemeinsamen Feierabendbiere und die schöne Zeit in Konstanz. Schließlich möchte ich meiner Familie und meinen Freunden für die ganze Unterstützung in all den Jahren danken. Ohne Euch wäre es nicht gegangen! II
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