Zur praktischen Berechnung der Freisetzung von Spaltgasen aus Urandioxid-Brennstäben

5 Pages·1966·0.847 MB·German

by  Jochen Biersack

ISBN 978-3-662-22703-9 ISBN 978-3-662-24632-0 (eBook)
DOI 10.1007/978-3-662-24632-0
Sonderdruck aus
"Nukleonik", 9. Band, 8. Heft, 1967, S.393-395
Springer~Verlag, BeTUn' Heidelberg . New York
Zur praktischen Berechnung der Freisetzung von Spaltgasen aus Urandioxid- Brennstäben.
Edelgase in Festkörpern, 31. MitteiIung*
JOCHEN BIERSACK
Hahn·Meitner-Institut für Kernforschung, Berlin, Sektor Kernchemie
Eingegangen am 21. Dezember 1966
Zusammenfassung. Die verschiedenen TransportmechaniBmen für Spaltgasatome werden kurz diskutiert. Es wird ein Satz
von Formeln angegeben, der eine relativ einfache Berechnung der Spaltgasabgabe gestattet; die Gasfreisetzung durch die zum
Stabzentrum wandernden Blasen wird dabei berücksichtigt.
Summary. The various transport mechanisms for fission gas atoms are briefly discussed and a set of relatively simple for·
mulas is given for the calculation of the fission gas release, taking into account the motion of gas.filled bubbles to the center of
the fuel rod.
Für die Sicherheitsanalyse von Kernreaktoren und 1. Die Diffusion für Temperaturen zwischen ca.
für die Entwicklung und Konstruktion von Kern 900 und 1800° C,
brennstäben ist es von Interesse, den freigesetzten 2. die Blasenwanderung bei höheren Temperaturen,
Anteil der im Reaktorbetrieb gebildeten gasförmigen
3. der knock-out-Prozeß bei tieferen Temperaturen.
Spaltprodukte vorauszuberechnen. Die früher ange
wandten Rechenmethoden [1], die nur eine Diffusion
der Spaltgase betrachteten, haben sich als unzu·
reichend erwiesen. Praktische Erfahrungen zeigten,
daß in den zentralen, heißen Teilen des Brennstabes
große Einkristalle (Zeilenkörner, columnar grains)
entstehen und trotzdem die Gasfreisetzung wesentlich
erhöht ist, was der Annahme eines Diffusionsmecha
nismus direkt widerspricht. Dieses Verhalten blieb
lange Zeit ungeklärt, und an die Stelle der Diffusions
freisetzungsformeln traten grobe Abschätzungen, wie
etwa die einer 100 %i gen Gasfreisetzung im Ge biet des
Zeilenkornwachstums [2].
Bei einer genaueren Untersuchung über die Bil
dung der zentralen Einkristalle wurde die Blasen
wanderung als starker Gasabgabemechanismus er
kannt und führte bei quantitativer Behandlung zu den
weiter unten mitgeteilten Freisetzungsformeln [3].
Als wesentliches Resultat ergibt sich eine zeitlich
schnell (anfänglich mit t2) ansteigende Gasabgabe, die
die Beobachtungen richtig wiederzugeben scheint. - Abb.1. Schnittbild und Temperaturprofil eines homogenen VOI-Sinter
Auch in der Behandlung der Gasabgabe infolge von skeötrzpuenrsg sm(secchheamniasmtisuchs.) . -LinkDs ie anangefägnebgleinch deerv enjetwueeillls gdeoscmhimnioelrzeenndee ZGoansef reiis t
Diffusion sind in letzter Zeit Fortschritte erzielt wor· nach der Ausbildung der Zeilenkörper nicht mehr erkennbar
den. Das gilt besonders für die Dosisabhängigkeit des
effektiven Diffusionskoeffizienten und dessen theo Die Abb. 1 gibt die Zuordnung dieser Prozesse zu den
retischer Deutung (Einfangmechanismus, vgl. [4]), verschiedenen Ringzonen eines typischen Hochtem
aber auch für eine rechnerisch einfache Berücksichti peratur -Brennstabes.
gung des im Brennstab vorhandenen Temperaturpro. Bei der Diffusion handelt es sich um eine Zwischen
files (vgl. [5]). Ausgehend von dieser besser fundierten gitterdiffusion der Spaltgasatome im U02-Gitter, die
theoretischen Basis scheint es wieder sinnvoll, ge durch Einfang in Gitter-Leerstellen oder Leerstellen
nauere Gasabgabeprognosen vorzunehmen. agglomerate stark beeinträchtigt ist. Solche als Fallen
wirkende Gitterfehler entstehen unter dem Einfluß
der Strahlung und erreichen nach ca. 101s Spaltungen
Die wichtigsten Gasabgabemechanismen pro cm3, entsprechend etwa einem Tag Reaktorbetrieb,
In der Praxis werden meist homogene, zylindrische ihre Sättigung. Das bedeutet, daß während der läng
Sinterkörper aus Urandioxid verwendet, die von einer sten Zeit des Reaktorbetriebes stationäre Verhältnisse
metallischen Hülle umschlossen sind. Für die Auf vorliegen; erfahrungsgemäß gilt das bis etwa 1021
nahme der freiwerdenden Spaltgase wird dabei ein Spaltungen pro cm3, entsprechend ca. 5% Abbrand.
gewisses Volumen vorgesehen. Bewirkt die gasdichte Theoretische Betrachtungen zeigen, daß es unter den
Umhüllung, daß das Material weder durch Verdamp vorliegenden Bedingungen zulässig ist, mit der nor
fung schwinden noch durch Sauerstoffzutritt o. ä. malen Fickschen Diffusionsgleichung zu rechnen und
sich umwandeln kann, so sind vor allem die folgenden die durch den Einfang in Fallen verursachte Verzöge
Abgabemechanismen zu berücksichtigen: rung in der Gasabgabe durch einen verkleinerten
* effektiven Diffusionskoeffizienten zu berücksichtigen.
Ein Teil dieser Arbeit wurde auf dem GDCh·Symposium
über Reaktorchemie am 4. Oktober 1966 in Jülich vorge· Die Verminderung von Deff beträgt ca. 1 bis 2 Größen
tragen. ordnungen. Abgesehen von den empirischen Befun-
394 J. BIERSACK: Freisetzung von Spaltgasen aus Urandioxid.Brel\1l8tiiben Nukleonik
den, z. B. [6] und [7], fiihrt auch die Hurstsche Theo Fiir die Grenze des Zeilenkorngebietes ergibt sich
rie mit DcfC= D/(1 +,it) unter bestimmten Annahmen dann aus der Forderung, daB dort die Poren wahrend
zu diesem Resultat [8,9). der Betriebsdauer eine Strecke zuriicklegen, die etwa
In dem zentralen Teil des Brennstabes, in dem die ihrer GroBe entspricht, d. h. v = 10-3 cm/2 Jahre,
Temperatur 1800° Ci iberschreitet, ist die Blasenwan eine zugehiirige Temperatur von 2100° K, was den
derung der dominierende AbgabeprozeB. Bei den hier oben genannten Beobachtungen entspricht.
vorliegenden hohen Temperaturen sind die Leerstel Fiir die praktische Bereehnung der Spaltgasab
lenagglomerate - gegebenenfalls zusammen mit den gabe sind nun zwei verschiedene Wege einzuschlagen,
eingefangenen Gasatomen - nicht unbeweglich. Sie je nach dem, ob die Zentraltemperatur rz; oberhalb
fiihren anfanglich eine ungeordnete Bewegung aus, der erwiihnten Temperaturgrenze (im folgenden Tl
wobei sie weitere Spaltgasatome aus Zwisehengitter genannt) liegt und eine Gasfreisetzung durch Blasen
pliitzen in sich aufnehmen und beim Zusammentreffen wanderung stattfindet oder nicht.
zmuint eahnmdeenredne r MGikroroBbel aswchanend emrni t ddiiee seBnl akseonal iearuefng.r uMnidt rz; < T1: In diesem Fall hat man nur mit der Diffu
sion der Spaltedelgase aus den Sinterkornern zu rech
eines Sublimationsprozesses in gerichteter Bewegung
nen. Nimmt man die Sinterkorner als kleine Kugeln
zum Stabzentrum, wo sie ihren Gasinhalt in den sieh
des Radius a an und setzt die Edelgaskonzentration
im Zentrum bildenden Hohlraum entlassen. Die Bla
c = 0a m Kornrand, was wegen der geringen Loslich
sen erreichen GroBen von mehr als 10-3 em und sind keit der Edelgase im Urandioxid auch bei hohen
der mikroskopischen Beobaehtung zugiinglieh. Auf
AuBendrucken berechtigt ist, so erhalt man den lokal
ihrem Wege zur Stabmitte lassen sie Elinen langen
freigesetzten Anteil der aktiven (Zerfallkonstante A)
Einkristal! hinter sich zuriick, dessen Achse meist
bzw. inaktiven Spaltgase zu
mit der kristallografischen <1, I, I)-Richtung iiber
einstimmt. Die Geschwindigkeit der Blasen ergibt
Va~i.'
sich nach [3] zu w(A)=3
(3)
u= (7P '+1021040e-07/8b3)0 V0/TT' gradT, (1) t(t)= ~vn VDa't - ~2- -~a~' .
Unter D sei hier der eingangs erwiihnte effektive Dif
wobei P den in der Brennstoffhiille herrschenden Gas
fusionskoeffizient verstanden, der seinerseits von der
druck und b den Blasenradius bezeichnet.
an dem betrachteten Ort hcrrsehenden Temperatur
In der AuBenzone des Brennstoffkorpers, in der
abhangt. In dem zylindrischen Brennstab der Wiirme
wegen der niedrigeren Temperaturen keine Diffusion leitfiihigkeit k stellt sich bei einer Leistungsdichte Q
und erst recht keine Blasenwanderung moglich ist,
die durch
erfolgt die Spaltgasfreisetzung hauptsiichlich durch
den knock-out-ProzeB, der von LAPTEV und ERSHLER (4)
zuerst untersucht wurde [10]. Dieser ProzeB beruht
darauf, daB bei jeder Kernspaltung, die in der Nahe gegebene Temperaturverteilung ein. Um die Gasab
einer Kornoberflache stattfindet, eine groBere Zahl gabe des gesamten Stabes zu erhalten, sind die GIn. (3)
von OberflachenmolekQlen losgeschlagen werden, was unter Beriicksichtigung dieser Temperaturverteilung
zur Freisetzung der darunterliegenden Spaltgasatome iiber den Stabquerschnitt zu integrieren. Diese Inte
fiihrt. Dieser ProzeB ist bis jetzt wenig erforseht. Man gration liiBt sich jedoch nicht in geschlossener Form
kann jedoch abschatzen, daB sein Beitrag zur Gas ausfiihren (auch nicht, wenn man in erster Naherung
abgabe vernachliissigbar bleibt, solange die Zentral k(T) =konst setzt).
temperaturen hoch genug sind, um eine Diffusion
Wegen der exponentiellen Temperaturabhangigkeit
oder Blasenwanderung zuzulassen, wie es bei moder
des Diffusionskoeffizienten, D = Do exp ( -E / RT), er
nen Kernkraftanlagen der Fall ist.
folgt die Gasfreisetzung fast ausschlieBlich aus dem
heiBen Stabzentrum. Da es hier auf die auBeren Zonen
iiberhaupt nicht ankommt, kann man die interessie
Praktische Berechnung
rende GroBe I/T(r) ausgehend von der Gl. (4) urn den
Den mikroskopischen Aufnahmen von geschliffe Mittelpunkt (gekennzeichnet durch den Index c) ent
nen U0-Proben kann man entnehmen, daB das Ge wickeln:
2
biet mit Zeilenkornwachstum (nach den obigen Be j±)_/.r
~ + + _~r'
trachtungen identiseh mit dem blasendurchzogenen l_ _1_ 2= _1_ (5)
Gebiet) eine scharfe iiuBere Grenze in der Niihe der T ~ T, d(r') , T, 4k,T,' .
1800° C-Isotherme besitzt. Diese scharfe Grenze er
Mit dieser Approximation liiBt sich die Integration
gibt sich theoretisch aus der starken, exponentiellen
der Gl. (4) iiber den Stabquerschnitt durchfiihren. Sie
Abhiingigkeit der Blasengeschwindigkeit von der
ergibt die einfachen geschlossenen Ausdriicke fiir
Temperatur, siehe GJ. (1). Auch die Lage der Grenze
die Austrittswahrscheinlichkeit radioaktiver Gase
JiiBt sich aus der GJ. (1) richtig gewinnen: Setzt man fiir
bzw. den freigesetzten Bruchteil aller Spaltgase, wie
den Gasdruck in der Brennstoffhiille p"" 100 atm =
sie in der ersten Zeile der Tabelle dargestellt sind.
lOS iJ.bar (=CGS-Einheiten), so wird die Blasenge
schwindigkeit nahezu unabhiingig vom Radius b der rz; > T1: In diesem Fall stellt sich nach GJ. (4) hei
Blasen bzw. der anfiinglich vorhandenen Sinterporen. Betriebsbeginn, d. h. mit dem k des Sintermaterials,
Verwendet man weiter grad T"" 15000/cm, so erhiilt eine Temperaturverteilung ein, wie sie in der Abb. 1
man gestrichelt eingetragen ist. Dabei ist es durchaus mog
(2) lieh, daB im Zentrum der Schmelzpunkt des Materials
9. Bd., Heft 8,1967 J. BIERSACK: Freiaetzung von Spaltgasen aus Urandioxid·Brennstiiben 395
Tabelle. Die Spaltgasfreisetzungsformeln fur zylindrische keramische Brennstiibe (Erliiuterung der benutzten Symbole im Text)
I Austrittswahrscheinlichkeit fur radioaktive Gase I Freigesetzter Anteil aller bis zur Zeit t gebildeten Gase I MechanismUB
Tc~T, W(A) = 24EkQcART' ~ V:Qa1'ATc ) F(t)=~cERQTAf2f (y~nV D(Tcal'· t _2iI D( aT'c )·t) I Diffusion
rl·')'o.
«"
Tc>T, W=(2A-)- A-r", -[A--r-, "--(I+--A-r", -)e- ~_vrl _ J-A'2+ + F(t)= (31 -r- ' 23-'-1viA h' .r2¥i l.lf .u r -t>V -,'1; + w(Brlaa<nsdreeln)r ·u ng
24k,RT! VD(T:ij' + 4k,RTl (~V~E")·t _i D(T.l2) +D iffusion
+-EQA' .. a'A EQA' yn a' 2 a' (r;;;;rl)
iiberschritten wird. Durch die Wanderung der Poren fiihrt zu den in der letzten Zeile der Tabelle wieder
bzw. Spaltgasblasen wachsen bei diesen anfanglich gegebenen Resultaten. Damit ist der fiir eine prakti
sehr hohen Temperaturen in relativ kurzer Zeit die sche Berechnung der Gasabgabe notwendige Formel
Zeilenkorner, wobei sich im gleichen MaBe - von satz vollstandig.
innen nach auBen fortschreitend - die Warmeleit Die angege benen Formeln sollen eine Abschatzung
fahigkeit k stark erhiiht (sie ist im Einkristall mehr der Gasabgabe aus zylindrischen Brennelementen er
als doppelt so hoch wie im Sintermaterial). Auf diese moglichen. Sie stellen keine exakte Theorie dar, da
Weise wird das Temperaturprofil in dem Zeilenkorn die wahren Vorgange komplexer sind als fiir die Rech
bereich schnell herabgesetzt und bleibt dann konstant nungen angenommen wurde. Die verwendeten An
(ausgezogene Kurve in Abb. 1). Als neue Zentraltem nahmen und Approximationen sind jedoch aIle so
pera tur steIIt sich beschaffen, daB sie im Ergebnis nur zu einer Erhiihung
T"",T, + Tc-T, der Gasabgabe fiihren konnen. In diesem Sinne darf
I kEinkr./kSinter man annehmen, daB der Formelsatz der Tabelle we
nigstens eine sichere, obere Abschatzung der Gasfrei
ein. Verwendet man diese Hochsttemperatur zur Be
setzung erlaubt.
rechnung der Blasengeschwindigkeit nach Formel (2),
so erhalt man das maximale v, das fiir einc sichere, Herrn Prof. Dr. K. E. ZIMEN sei fiir die Anregung und
obere Abschatzung der Gasabgabe in die Freisetzungs Forderung dieser Arbeit gedankt.
formeln einzusetzen ist. Die Freisetzungsformeln wur
den in einer friiheren Arbeit [3] abgeleitet und werden Literatnr. [1] BELLE, J. (ed.): Uranium Dioxide, USAEC
hier in der zweiten Zeile der Tabelle wiedergegeben. (1961),726 p. - [2] HOLZER, R.: Kerntechnik 7, 378 (1965).
AuBerhalb des Zeilenkornbereiches liegt die Zone [3] BIERSACK, J.: Nukleonik 8, 439 (1966). - [4] ZIMEN,
mit iiberwiegender Diffusionsabgabe. Bezeichnet man K. E., J. BIERSACK, F. FELIX u. K. WAGENER: Nukleonik
(imDruck). - [5] BIERSACK, J.: HMI-B 49 (1966). -
den Grenzradius mit rl (entsprechend der Temperatur [6] LEWIS, W. B., J. R. McEwAN, W. H. STEVENS and R. G.
TI), so gilt mit der gleichen Begriindung wie oben, daB HART: 3rd Conf. Peaceful Uses Atomic Energy A/Conf.
es wesentlich nur auf die an r direkt angrenzende 28/P/19 (1964). - [7] FRIGERIO, G., and T. GEREVINI: J.
1
Ringzone ankommt. Die der Naherungsgleichung (5) Nuclear Mat. 16,76 (1965). - [8] HURST, D. G.: AECL-1550
(1962). - [9] GAUS, H.: Z. Natnrforsch. 20a, 1298 (1965). -
entsprechende Approximation lautet hier [10] LAPTEV, F. S., and B. V. ERsHLER: Atomic Energy
_L + (U.S.S.R.) 1, 513 (1956).
~ 1_ Q(r'-r!) (6)
T ~ TI HIT;" Dr. J OCREN BIERSACK
Hahn-Meitner-Institut fiir Kernforschung
Sie ermoglicht wiederum die Integration der Diffu Berlin, Sektor Kernchemie
sions-Gasabgabeformeln (3) iiber die AuBenzone und 1000 Berlin 39, GlienickerstraBe 100