Untersuchungen der Radioaktivität der Sedimente des Steinkohlengebirges im Aachener Raum

88 Pages·1965·2.246 MB·German

by  Diplom-Ingenieur Ewald Schwarz (auth.)

Untersuchungen der Radioaktivitat der Sedimente
des Steinkohlengebirges im Aachener Raum
Von der
Fakultot fur Bergbau und Huttenwesen
der
Rheinisch-Westfolischen Technischen Hochschule Aachen
zur Erlangung des akademischen Grades eines
Doktor-Ingenieurs
genehmigte Dissertation
Vorgelegt von
Diplom-Ingenieur
Ewald Schwarz
aus Marl
Referent: Professor Dr. Doris Schachner
Korreferent: Professor Dr.-Ing. W. Wolff
Tag der mundlichen Prufung: 7. Morz 1964
D 82 (Diss. TH Aachen)
ISBN 978-3-322-98396-1 ISBN 978-3-322-99144-7 (eBook)
DOI 10.1007/978-3-322-99144-7
Dieser Berieht erscheint gleichzeitig unter Nr. 1458
in den Forschungsberichten des landes Nordrhein-Westfalen
Inhalt
1. Einleitung ..................................................... 9
2. Uber die moglichen Formen des Auftretens radioaktiver Elemente
in Sedimentgesteinen ............................................ 10
2.1 Das Auftreten von Kalium, Uran und Thorium in Sedimenten . . . . 11
3. Voruntersuchungen an Tagesaufschliissen des Oberkarbons ..... . . . . . . 13
3.1 Auswahl der MeBgerate .................................... 13
3.2 Messungen im Gelande . .... .... . .... . .... ..... . ...... ...... 14
3.21 MeBwertverfalschende EinfiuBgroBen ........................ 14
3.22 Durchfiihrung der Messungen . . ......... .... ................ 15
3.23 Geographische Lage und Stratigraphie der untersuchtenAufschliisse 15
3.24 Ergebnis der Feldmessung .................................. 15
3.3 Untersuchungen im Laboratorium ........................... 16
3.31 Beschreibung des MeBplatzes und Durchfiihrung der Messungen .. 16
3.32 Die MeBergebnisse ........................................ 17
3.4 Anreicherungsversuche der Strahlungstrager .................. 18
3.5 Beziehungen zwischen dem Si0 -Gehalt der Gesteine und ihrer
2
Radioaktivitat . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3.51 Analysengang............................................. 19
3.52 Ergebnis der Untersuchungen ................... . . . . . . . . . . .. 20
3.6 Zusammenfassung der Ergebnisse aus den Untersuchungen der
Gesteine in der Indemulde und dem Wurmtal ................. 21
4. Die Strahlungsintensitatsmessungen in den Grubenbauen der Steinkohlen-
zechen des Aachener Raumes ..................................... 22
4.1 Kurzer Uberblick iiber die geologische und stratigraphische Situ
ation des Aachener Steinkohlengebietes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 22
5
4.2 Ober die MeGtechnik in den untertagigen Grubenbauen ........ 25
4.21 Die Bohrlochmessungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
4.22 Obersichtsmessungen yom Querschlag aus .................... 26
4.3 Die Untersuchungen auf der Grube Gouley-Laur:weg . .... . . . . .. 27
4.31 Die MeGergebnisse in dem Profilabschnitt zwischen den F16zen
Q und S im Felde Gemeinschaft . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 27
4.311 Die Ergebnisse der Bohrlochmessungen ...................... 27
4.312 Die Ergebnisse der Laboruntersuchungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 29
4.313 Die Obersichtsmessungen im Profilabschnitt Q-S .............. 30
4.32 Die MeGergebnisse der Untersuchungen im Profilabschnitt zwischen
den FlOzen E und Q im Felde Gemeinschaft .................. 33
4.321 Die Bohrlochmessungen und Laboruntersuchungen ............ 33
4.322 Die Obersichtsmessungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 36
4.33 Die MeGergebnisse im Profilabschnitt zwischen den FlOzen T und Z
in den Feldern Voccart, Gouley und Gemeinschaft . . . . . . . . . . . .. 36
4.331 Die Obersichtsmessungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
4.332 Die Laboruntersuchungen .................................. 39
4.34 Zusammenfassung der Ergebnisse der auf der Grube Gouley durch-
gefiihrten Messungen ...................................... 39
4.4 Die Untersuchungen auf der Grube Emil Mayrisch in Siersdorf .. 42
4.41 Die MeGergebnisse im Profilabschnitt zwischen den F16zen A und D 42
4.42 Die Messungen im Profilabschnitt zwischen den FlOzen Q und W 43
4.421 Die Obersichtsmessungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 43
4.422 Die Laboruntersuchungen .................................. 44
4.5 Die Untersuchungen auf den Gruben Carolus-Magnus in Palenberg
und Carl-Alexander in Baesweiler ....................... . . . .. 45
4.51 Die Ergebnisse der Messungen auf der Grube Carolus-Magnus. .. 45
4.52 Die Ergebnisse der Messungen auf der Grube Carl-Alexander. . .. 47
4.6 Die Untersuchungen auf der Grube Anna in Alsdorf im Bereich des
Katharina-Horizontes ...................................... 49
4.61 Die Ergebnisse der Laboruntersuchungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 49
4.7 Zusammenfassung der bisherigen Ergebnisse
aus den Untersuchungen im Aachener Steinkohlenrevier 50
6
5. Untersuchungen mit Hil£e der Gamma-Energie-Spektroskopie ........ 53
5.1 Einfiihrung in das MeBproblem ............................. 53
5.2 Beschreibung des MeBplatzes ............................... 55
5.3 Durchfiihrung der Messungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
5.4 Qualitative Aussagen mittels der Gamma-Energie-Spektrogramme 56
5.5 Quantitative Untersuchungen
mit der Gamma-Energie-Spektroskopie .... ................... 58
5.51 Die Kalium-, Uran- und Thoriumkonzentrationen
in Tonschiefern ........................................... 61
5.52 Die Kalium-, Uran- und Thoriumkonzentrationen
in Sandsteinen und Sandschiefern . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 67
5.53 Die Kalium-, Uran- und Thoriumkonzentrationen in Kohlen 67
5.54 AbschlieBende Betrachtungen zu den
gamma-energie-spektroskopischen Untersuchungen 68
6. Untersuchungen mit Kernspur-Emulsionen ....•.................... 69
6.1 Zur Technik der Aufnahme von Alpha-Spuren
mit Kernspur-Emulsionen .................................. 69
6.2 Auswertung der Kernspur-Aufnahmen ....................... 70
6.3 Spezifische Beobachtungen an Kernspur-Aufnahmen ........... 72
6.4 Optische Untersuchungen .................................. 77
6.5 SchluBfolgerungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
7. Zusammenfassung der Ergebnisse aus den Untersuchungen der Radio-
aktivitat der Oberkarbon-Sedimente im Aachener Steinkohlengebiet '" 83
8. Literaturverzeichnis ............................................. 87
7
1. Einleitung
Das Aachener Steinkohlengebiet zeichnet sich im Vergleich zu den Steinkohlen
lagerstiitten des niederrheinisch-westfiilischen Gebietes durch eine groBe tek
tonische und stratigraphische Mannigfaltigkeit aus. Trotz jahrelanger Forschungen
auf dies em Gebiet ist es auch heute noch in der Praxis nicht moglich, eine sichere
Identifizierung der FlOze an Hand einfacher Untersuchungsmethoden vorzuneh
men. Eine gleichmiiBige Ausbildung der Gesteinsschichten ist nur flir regional eng
begrenzte Riiume zu erwarten, und die Aufstellung eines fiir das gesamte Gebiet
giiltigen Normalprofils ist nicht moglich. Selbst die fiir einzelne Gruben angefertig
ten Schichtenprofile lassen nur anniiherungsweise Schliisse auf die Ablagerungsfol
ge in diesem beschriinkten Gebiet zu.
In der Hoffnung, weitere, bisher nicht beriicksichtigte, charakteristische Merk
male der Gesteine aufzuspiiren, die moglicherweise zur Identifizierung der FlOze
herangezogen werden konnten, wurden die Untersuchungen der Radioaktivitiit
der Sedimente im Aachener Raum begonnen.
In den letzten Jahren wurden eine Reihe von Arbeiten, die sich mit Radioaktivitiits
messungen befassen, veroffentlicht. So beschrieb KOHL in seiner Monographie
iiber das Vorkommen von Uran ([17], 1954) und anderen Aufsiitzen ([19], 1951)
die Bemiihungen franzosicher Wissenschaftler urn die Auffindung mariner Hori
zonte mittels Radioaktivitiitsmessungen. Marine Schichten weisen im Gebiet von
Valenciennes eine bis zu zehnfach hoheren Radiumgehalt als nichtmarine Sedi
mente auf. Als Grund fiir diese Erscheinungen werden sekundiire Absorptions
effekte von Uran an Tonmineralien bzw. die Ausfiillung von Radium aus dem
Meerwasser wiihrend der Sedimentation ([18], 1951) angenommen.
Anreicherungserscheinungen von Uran in marinen Sedimenten und das damit ver
bundene Auftreten radioaktiver Anomalien sind in vielen Beispielen vornehmlich
in der amerikanischen Literatur beschrieben ([21], 1950; [31], 1952, u. a.). Schon
friih wurde die durch Uran hervorgerufene Radioaktivitiit der schwedischen
Alaunschiefer bekannt.
Fiir die ErschlieBungsarbeiten am Rammelsberg war das Auffinden einer horizont
bestiindigen Tuffschicht, die auf Grund eines hoheren Kaliumgehaltes deutlich
meBbare starkere Strahlungsintensitiit verursachte, von groBer Wichtigkeit.
1m Hinblick auf diese Arbeiten schienen Strahlungsmessungen in den Sedimenten
des Oberkarbons im Aachener Raum erfolgversprechend. In einem Profil von mehr
als 1000 Metern konnen niimlich durchaus Schichten auftreten, die durch An
reicherungen von Uran, Thorium und Kalium eine erhohte Radioaktivitiit auf
weisen. Wiirden diese von entsprechend groBer horizontaler Erstreckung sein, so
konnten sie als Hilfsmittel fiir die FlOzgleichstellung dienen.
9
2. Uber die moglichen Formen des Auftretens radioaktiver
Elemente in Sedimentgesteinen
Die wesentlichen Trager der Radioaktivitat in Gesteinen sind die Elemente Uran
und Thorium mit ihren ZerfaIlsreihen. Daneben ist noch eine Reihe anderer natiir
lich radioaktiver Elemente bekannt, die jedoch keine ZerfaIlsreihen bilden und
insgesamt nur von geringer Bedeutung beziiglich der gesamten Strahlungsinten
sitat der Gesteine sind (vgl. Tab. 1). Eine Ausnahme bildet das Kalium, von dem
entsprechend seiner relativ weiten Verbreitung ein groBer Teil der in den Ge
steinen festzustellenden Radioaktivitat ausgeht. In Schiefern z. B. wird der von
Kalium ausgehende Anteil der Gamma-Strahlung an der Gesamtintensitat mit
etwa 50% und der der Beta-Strahlung sogar mit 75% angegeben ([29], 1959).
Tab. 1 Die natiirlich radioaktiven Elemente
(nach [3], 1958)
Radio- Isotopen- Zerfalls- Halbwerts- Strahlungsenergie
Element
isotop anteil art zeit ex ~ y
[%] [Jahre] [MeV] [MeV] [MeV]
Kalium K40 0,012 1,3 . 109 1,33 1,46
~,y
Rubidium Rb87 27,8 4,3.1010 0,27
~
Indium In115 95,8 5,0.1014 0,6
~
Lanthan La138 0,089 k,~ 1,1 . 1011 0,2 0,81
Cer Ce142 11,08 ex 5 .1015 1,5
Neodym Nd144 23,9 ex 5 . 1015 1,8
Samarium Sm147 15,0 ex 1,2.1011 2,18
0,20
Lutetium Lu176 2,6 k,~ 2,2.1010 0,42 0,31
Wolfram W180 0,14 ex 1017 3,0
Rhenium Re187 62,9 ~,e- 5 .1010 0,01
Platin Pt190 0,013 ex 6 .1011 3,3
Pt192 0,78 ex 1015 2,6
Wismut Bi209 100,0 ex 2 .1017 3,0
Werden an Gesteinen Gamma-Strahlungsmessungen durchgefiihrt, ist neb en
Uran, Thorium und Kalium noch das Auftreten der Elemente Lanthan, Lutetium
und Rhenium in Betracht zu ziehen. Ihre Zerfallsaktivitat ist jedoch klein und die
in Sedimenten zu erwartende Konzentration ebenfalls gering. Ihre Radioaktivitat
hat gegeniiber der von Uran, Thorium und Kalium keine Bedeutung.
AIle anderen natiirlich radioaktiven Elemente senden beim Zerfallsakt nur Alpha
oder Beta-Teilchen aus.
10
2.1 Das Auftreten von Kalium, Uran und Thorium in Sedimenten
Kalium kommt als Bestandteil von Feldspaten, Glimmer- und Tonmineralen
u. a. in nahezu allen Gesteinen vor. Seine Konzentration in Sandsteinen liegt
durchschnittlich bei 1 %, in Tonschiefern bei 2-3% ([23], 1946).
Weniger eindeutig ist die Herkunft des Urans und Thoriums, soweit sie in Sedi
menten auftreten. Wie auch aus Abb. 1 hervorgeht, sind sie in primaren mag
matischen V orkommen haufig vergesellschaftet. Das gilt ebenfalls fiir die klastische
Sedimentbildung. Sowohl das Uran als auch das Thorium liegen in diesem Bil
dungs bereich vierwertig als Oxyde und Silikate und als Substitutionen in Phos
phaten, Tantalaten, Niobaten usw. vor. Bei Prozessen, die iiber chemische Um
wandlungen zu Neubildungen fiihren, kommt es zu einer Trennung der beiden
Elemente. Das ist bedingt durch die unterschiedliche Laslichkeit ihrer Oxyde.
Thoriumoxyde, die bei Temperaturen urn 6000 C und dariiber gebildet wurden,
sind in der Natur praktisch unlOslich. Das als Oxyd vorliegende vierwertige Uran
kann in die sechswertige Form iibergefiihrt werden und bildet dann das soge
nannte Uranylion (U0 ++). Uranylverbindungen sind durchweg leicht lOsliche
2
Substanzen.
Das in Abb. 1 wiedergegebene Schaubild zur Geochemie des Thoriums und
Urans zeigt das Auftreten beider Elemente in den maglichen Bildungsbereichen.
Die Grenze fiir die Verbreitung des Thoriums ist von Me KELVEY, EVERHARDT
und GARRELS als »Thorium Valence Barrier« bezeichnet. Sie ist bedingt durch
das Fehlen laslicher Thoriumverbindungen.
Sekundare Urananreicherungen der vierwertigen Form sind It. Abb. 1 maglich
unter Bildung von Oxyden, Silikaten oder durch Substitutionen in Fluoriden und
kohlenstoffhaltigen Substanzen.
Als Uranyl kann das Uran einmal in Phosphaten, Vanadaten und Arseniaten auf
treten und zum anderen in waGrigen Lasungen vorhanden sein.
Aus dies en waGrigen Lasungen kann es nach BELL ([1], 1954) durch folgende
Vorgange zu Ausscheidungen und Anreicherungen kommen:
1. Ausfallung des in waGriger Lasung vorliegenden Urans als unlaslicher Nieder
schlag.
2. Absorption des Uranylions durch Tonminerale mit Schichtgitterstrukturen und
durch kohlenstoffhaltige Substanzen.
3. Bildung organischer Uranverbindungen in kohlenstoffhaltigen Substanzen.
4. Bindung des Urans durch Substitution des Kalziums, z. B. in Kalziumphos
phatmineralen.
5. Trennung des Urans aus waGriger Lasung in stark reduzierender Umgebung
bei V orhandensein von organischen Stoffen unter AbschluG von Sauer stoff.
Fiir die Erklarung eventueller Anreicherungen von Uran in den Sedimenten des
Oberkarbons werden alle hier angegebenen V organge in Betracht zu ziehen sein.
11
rrbon=o~materials phosphorite, {PhosPb>'" unt:al:ltCS niobates zir<en
U+4 U+4 2S1d Tb+4 substituted in
r--1 oxides lsilieates tlllmal:ncs niob:1tes-aiKOO Buodte carboMceoul m:uctUlI
U+4 Tb+4 11.+4 U+4 :lnd lubscituted j,n
{ oDdes filic:2.ICS J fluorite C3fbonlceous L matcrWs Urans
U" U+4 substituted in ms und
u
ri
o
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T
s
e
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mi
u+snd in 6 solution (U+eo~+Z abtorbcd on carboruccus material f v:ul1d:ates l U+S phosphates anenata Schaubild zur Geoche(aus [20], 1955)
+4 b. 1
B .g ~ <'5 Ab
..... N
3. Voruntersuchungen an Tagesaufschliissen des Oberkarbons
Um mit den meBtechnischen Schwierigkeiten sowie mit der GroBenordnung der
zu erwartenden Gesteinsstrahlung vertraut zu werden, wurde zunachst in iiber
tagigen Aufschliissen, und zwar im Bereich der Indemulde und ihren Neben
mulden, spater auch in den Ausbissen des Oberkarbons im Wurmtal, eine Reihe
von Messungen durchgefUhrt.
3.1 Auswahl der MeBgerate
Die in den Gesteinen zu erwartenden Impulsraten sind, gleichgiiltig ob Beta
Teilchen oder Gamma-Quanten gezahlt werden sollen, relativ klein. Daher ist es
notwendig, moglichst empfindliche Nachweisgerate fUr die geplanten Unter
suchungen heranzuziehen. Fiir die Registrierung von Beta-Teilchen werden im
Handel einmal Geiger-Miiller-Fensterzahlrohre, zum anderen Szintillationszahler
mit sogenannten Plastik-Phosphoren angeboten. Da die Nachweiswahrscheinlich
keit fiir beide Detektortypen beinahe 100% ist, erscheint es sinnvoll, sich im Ge
lande des billigeren und auch robusteren Geiger-Miiller-Gerates zu bedienen. Die
Zahl der in den Aufschliissen des Oberkarbons registrierten Teilchen ist mit
durchschnittlich 20-40 je Minute jedoch sehr gering, und die MeBzeiten zur Er
mittlung statistisch gesicherter Ergebnisse werden entsprechend graB.
Zum Nachweis von Gamma-Quanten ist der Szintillationszahler mit thallium
aktiviertem Natriumjodid-Kristall auch hochempfindlichen Geiger-Miiller-Zahl
rahren etwa um das Zehnfache iiberlegen. Die registrierten Zahlraten bei Ver
wendung eines Szintillationszahlers mit einem Kristall von 25 mm Hohe und
25 mm Durchmesser liegen etwa zwischen 2000 und 6000 Impulsen je Minute.
Wegen der weitaus groBeren Zahlraten, die die Messung von Gamma-Quanten
gegeniiber der von Beta-Teilchen hergibt, erscheint es vorteilhafter, im Gelande
lediglich Gamma-Radioaktivitatsmessungen durchzufUhren. Dazu kommt noch,
daB Beta-Teilchen eine geringe Reichweite haben und durch eine Oberdeckung
des Gesteins von nur wenigen Millimetern weitgehend absorbiert werden konnen.
Der groBte Teil der im Handel befindlichen tragbaren StrahlungsmeBgerate kann
zwar mit Szintillationszahlern ausgeriistet werden, die Registrierung erfolgt
jedoch meist durch integrierende Anzeigegerate, sogenannte Ratemeter. Diese
haben den Nachteil, daB ihre Anzeige dem statistischen Einfall der Quanten ent
sprechend schwankt und zur Ermittlung eines MeBwertes eine Vielzahl von Ab
lesungen gehort. AuBerdem sind exakte Bestimmungen des statistischen Fehlers
der Messungen nicht moglich. Nur wenige Gerate sind mit Einzelimpulszahlern
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