Untersuchung verschiedener Methoden zur Bestimmung der Radioaktivität der Luft PDF
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FORSCHUNGSBERICHTE DES LANDES NORDRHEIN-WESTFALEN Nr. 1518 Herausgegeben im Auftrage des Ministerpräsidenten Dr. Franz Meyers von Staatssekretär Professor Dr. h. c. Dr. E. h. Leo Brandt DK 661.92 : 539.16.001 Obering. Dipl,-Pl!Jsiker Karl-Heinz Lindackers Dipl.-P0,siker Man/red Tscherner Technischer Überwachungs-Verein Rheinland e. V., Köln Untersuchung verschiedener Methoden zur Bestimmung der Radioaktivität der Luft WESTDEUTSCHER VERLAG KÖLN UND OPLADEN 1965 ISBN 978-3-322-98282-7 ISBN 978-3-322-98985-7 (eBook) DOI 10.1007/978-3-322-98985-7 Verlags-Nr.011518 © 1965 by Westdeutscher Verlag, Köln und Opladen Gesamtherstellung : Westdeutscher Verlag Inhalt 1. Einleitung und Aufgabenstellung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2. Allgemeine Grundlagen. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 10 2.1 Zustandsformen radioaktiver Stoffe in Luft ................... 10 2.2 Quellen radioaktiver Kontaminationen der Luft ............... 11 2.21 Die natürliche Radioaktivität der Luft ........................ 11 2.22 Künstlich radioaktive Kontaminationen der Luft .............. 13 2.221 Der Umgang mit ofFenen radioaktiven Stoffen und Kernbrennstoffen 13 2.222 Kernreaktoren ............................................ 14 2.223 Kernwaffenversuche ........................................ 14 3. Messung der Radioaktivität der Luft. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 3.1 Unverzögerte Meßverfahren, Warngeräte ..................... 16 3.11 Messung der Umgebungs strahlung mit geschlossenen Ionisations- kammern, Zählrohren und Szintillationszählern. . . . . . . . . . . . . . .. 16 3.12 Durchflußkammern ........................................ 28 3.13 Füllkammern ............................................. 30 3.2 Messung nach Anreicherung ................................ 30 3.21 Anreicherung von Aerosolen. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 30 3.211 Das mechanische Filter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 3.212 Das elektrostatische Filter .................................. 32 3.22 Akkumulierung von Gasen und Dämpfen .................... 33 3.221 Edelgase ................................................. 33 3.222 H-3, C-14, S-35 ........................................... 34 3.223 Jod...................................................... 35 3.23 Art der Luftentnahme und Größe der Probe .................. 37 3.24 Ausmessung der angereicherten Aktivitäten ................... 38 3.241 Diskriminierung gegenüber den natürlicher; Aktivitäten ........ 39 3.242 Analyse der radioaktiven Substanzen durch Spektrometrie und chemische Trennung ....................................... 41 3.25 Der autoradiographische Nachweis radioaktiver Partikel 42 3.26 Die Bestimmung des Schleierwertes luftbeaufschlagter Filme .... 46 3.27 Die Bestimmung der Luftaktivität aus der Messung der Aktivität des Gesamtniederschlags ....................................... 49 4. Zusammenfassung .............................................. 56 5. Literaturverzeichnis ............................................. 59 5 Vorwort Der Beginn dieser Arbeit fiel in die Zeit der Atombombenversuche und der Inbetriebnahme mehrerer deutscher Forschungsreaktoren. Meinen Mitarbeitern, Obering. Dipl.-Phys. K. H. LINDACKERS und Dipl.-Phys. M. TSCHERNER war die Aufgabe gestellt, nach Meßverfahren zu suchen, die geeignet sind zur einfachen Bestimmung der Luftradioaktivität und ihrer Her kunft. Speziell in der Umgebung von Kernforschungsanlagen ist es wichtig zu wissen, welcher Art und Größe dort die radioaktive Konzentration in der Luft ist. Diese Kenntnis ist zweifellos eine der wichtigsten Voraussetzungen für den Strahlenschutz in der Nachbarschaft von Kernreaktoren. In der näheren Umgebung der Kernforschungsanlage Jülich befinden sich Be triebe der Fotoindustrie, die besonders gefährdet sind bei radioaktiver Strahlung. Die Überwachung der Luftradioaktivität für diese Fabriken hat ihren speziellen Niederschlag in der Arbeit gefunden. Ich wünsche der Veröffentlichung der Studie eine gute Aufnahme in der Fachwelt. Dr. ALBERT KUHLMANN 7 1. Einleitung und Aufgabenstellung Bei der Nutzung der Kernenergie und beim Umgang mit offenen radioaktiven Stoffen in der Technik, der Forschung und der Medizin besteht die Möglichkeit, daß radioaktive Stoffe in die Biosphäre entweichen. Im Hinblick auf den Schutz des Menschen vor Strahlenschäden an Leben, Gesundheit und Sachgütern ist es deshalb erforderlich, die Biosphäre auf radioaktive Kontaminationen zu über wachen. Besondere Aufmerksamkeit verdient dabei die Kontrolle der Luft, da es bei einer Kontamination der Luft mit radioaktiven Stoffen im allgemeinen gar nicht oder nur unter großen Schwierigkeiten möglich ist, Inkorporationen dieser Stoffe zu vermeiden. Außerdem ist die Kontamination der Luft in der Regel Ausgang einer Kontamination von Wasser, Oberflächen und landwirtschaftlichen Produkten. Die Kenntnis des Gehaltes radioaktiver Stoffe in der Luft trägt daher auch dazu bei, gefährliche Kontaminationen der Nahrungsmittel frühzeitig zu erkennen. Im Zuge der sehr lebhaften Entwicklung und Ausbreitung der Kerntechnik sind namentlich in den letzten Jahren eine Vielzahl von Meßverfahren entwickelt worden, die im Prinzip alle die Bestimmung der Radioaktivität der Luft zum Ziel haben. Ein einfaches Universalverfahren ist jedoch bisher nicht bekannt geworden und dürfte auch in Zukunft nicht zu erwarten sein. Die Anforderungen, die an eine ausreichende Luftüberwachung gestellt werden, sind im allgemeinen zu vielfältig, als daß sie mit einer einzigen Meßmethode erfüllt werden könnten. Von besonderer Bedeutung sind die Höhe der Konzentration und die Art der radioaktiven Stoffe, die nachgewiesen werden sollen. Um einen ständigen Über blick über die Radioaktivität im Luftraum zu erhalten, sind eine Vielzahl von Routinemessungen notwendig. Man wird deshalb vor allem nach solchen Meß verfahren suchen, die sich durch ihre Einfachheit und Robustheit und die dadurch bedingte geringe Störanfälligkeit für den Dauerbetrieb ausgezeichnet haben. Es ist aber durchaus verständlich, daß gerade diese Meßmethoden oft Wünsche be züglich der Empfindlichkeit und einer möglichst kleinen Nachweisverzögerung offenlassen. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, unter Berücksichtigung der Mindestanforde rungen, die auf Grund gesetzlicher Vorschriften oder gültiger Normen an den Aussagewert von Meßergebnissen gestellt werden müssen, diejenigen Meß verfahren aufzuzeigen und zu diskutieren, die sich bisher im Routinebetrieb zur Messung der Radioaktivität der Luft bewährt haben. 9 2. Allgemeine Grundlagen 2.1 Zustandsformen radioaktiver Stoffe in Luft Die Luft besteht aus einem Gemisch von Gasen, Dämpfen und den darin sus pendierten Staub- und Flüssigkeitströpfchen. Diesen Bestandteilen entsprechend sind die radioaktiven Kontaminationen der Luft gasförmige, dampfförmige oder an das Aerosol gebundene radioaktive Beimengungen. Die an das Aerosol gebundenen Aktivitäten können feste, flüssige und dampf förmige radioaktive Substanzen sein, die sich innerhalb sehr kurzer Zeiten nach ihrer Freisetzung in die Luft (einige Minuten) anlagern. Bei gasförmigen Stoffen kann man im allgemeinen davon ausgehen, daß sie sich nicht an Aerosole anlagern und auch über große Zeiträume nach ihrer Freisetzung weiterhin gasförmig vor liegen. Über den Anlagerungsprozeß selbst ist im einzelnen noch sehr wenig bekannt. Es ist zu erwarten, daß neben der Beschaffenheit der anzulagernden Stoffe die Teilchengröße und die chemische Zusammensetzung der Aerosole von Einfluß sind, daß also eine Selektivität der Anlagerung möglich ist. Ein Versuch zur Klärung einiger offener Fragen im Hinblick auf das natürlich radioaktive Aerosol stellen die Arbeiten von WILKENING [1] dar, deren Ergebnisse jedoch nicht zu hoch bewertet werden sollten, wie Arbeiten von K. STIERSTADT und M. PAPP [2] zeigen. Die Korngröße des atmosphärischen Aerosols erstreckt sich über einen breiten Größenbereich. Nach E. REEGER [3] läßt sich etwa folgende Einteilung der Korngrößen vornehmen: Durchmesser (1L) Kleinionen : < 10-4 Aitkenkerne: 10-4 bis 10-2 Große Teilchen: 10-2 bis 1 Riesenteilchen : >1 Bei der Zusammensetzung einer Aerosolprobe spielen die Art und Weise der Entstehung sowie das Alter der einzelnen Aerosole und die davon abhängigen Kondensations- und Koagulationsprozesse eine Rolle. Für die Massenkonzen tration der Aerosole sind nach [4] über Großstädten und Industriebezirken 1 bis 10 mg/m3 und über dem von Industrie freien Land 0,05 bis 1 mg/m3 zu erwarten. Die Teilchenkonzentration der Kondensationskerne beträgt etwa 2 . 105 cm-3 (Großstadt) bzw. 0,08 . 105 cm-3 (industriefreies Waldgebiet). 10 2.2 Quellen radioaktiver Kontaminationen der Luft Jede Messung künstlich radioaktiver Kontaminationen der Luft erfolgt zwangs weise unter Einschluß der darin enthaltenen natürlich radioaktiven Stoffe. Will man nicht nur die Stärke der Kontamination aus den Meßergebnissen bestimmen, sondern auch Aussagen über den Anteil bestimmter Emissionsquellen erhalten, so ist weiterhin der Untergrund gegebenenfalls vorhandener künstlicher Radio aktivitäten zu berücksichtigen. Darum soll vor der Untersuchung der Meßmethoden eine Übersicht über die Art der vorhandenen bzw. zu erwartenden natürlich und künstlich radioaktiven Stoffe in der Luft gegeben werden. 2.21 Die natürliche Radioaktivität der Luft Als Quelle der in der Atmosphäre enthaltenen natürlich radioaktiven Stoffe kommt in erster Linie der Erdboden in Betracht. In den Mineralien der Erdkruste sind Spuren langlebiger radioaktiver Stoffe vorhanden. Der Hauptanteil wird dabei von den Elementen Uran und Thorium sowie von deren Folgeprodukten gestellt. Die anderen in der Erdkruste vorhandenen radioaktiven Nuklide (K-40, Sm-147, Rb-89 u. a.) spielen für die Kontamination der Luft praktisch keine Rolle. Feste radioaktive Stoffe der Erdkrume können nur durch Aufwirbeln von Staub oder bei der Verbrennung fossiler Brennstoffe in die Luft gelangen. Die beim Zerfall der Muttersubstanzen Uran und Thorium entstehenden radio aktiven Gase Radon, Thoron und Aktinon sind Edelgase. Sie gelangen durch Gasdiffusion im Boden und Grundwasserzirkulation in die Atmosphäre, wo sie entsprechend ihrem Zerfall auch radioaktive Folgeprodukte bilden. Das Edelgas Aktinon (Rn-219), das bereits mit einer mehr als zwei Größenordnungen kleineren Konzentration als Radon (Rn-222)' entsteht, fehlt mit seinen Folgeprodukten in der Atmosphäre völlig. Es hat mit einer Halbwertszeit von ungefähr 4 sec keine Chance, in den Luftraum zu entweichen. Neben den aus dem Erdboden in die Luft gelangten natürlich radioaktiven Stoffen kommen noch solche Stoffe in Betracht, die in der Atmosphäre selbst durch die aus dem Kosmos einfallende Strahlung erzeugt werden. Durch Neu tronenbeschuß des Stickstoffes der Luft entstehen die radioaktiven Nuklide C-14 und H-3. Die Konzentrationswerte der natürlichen Aktivitäten sind großen örtlichen und zeitlichen Schwankungen unterworfen. Die Ursachen hierfür liegen einmal in dem unterschiedlichen Gehalt des Bodens an Muttersubstanzen und zum anderen in den wechselnden klimatologischen bzw. meteorologischen Bedingungen, die einen Einfluß auf die Exhalation der Gase aus dem Boden und den Austausch in der Atmosphäre haben. Bei Niederschlägen werden die am Aerosol haftenden Folgeprodukte aus der Luft ausgewaschen. Weiter ist bekannt, daß sich als Folge von Niederschlägen 11 Einen Überblick über die einzelnen Beiträge vermittelt Tab. 1. Tab. 1 il1ittlere Konzentrationen der natürlich radioaktilielt Stoffe III der bodenllaheil Ltift [5] Radioaktiver Stoff ,\Iittlere Konzentration [[.Lc/ern:J] Radon und kurzlebige Folgeprodukte (RaA, B, C) 5· 10-10 - 5 . 10- ll Thoron und kurzlebige Folgeprodukte (ThA, B, C) 4.10-12 RaD, E, F 1 . 10-15 H-3 5 . 10-15 C-14 1 . 10-12 Uran Radium ;~c: 10 -I G K-40 die Exhalation der Edelgase durch Verstapfen der Bodenkapillaren vermindert und bei Frost sogar vollständig unterbunden werden kann. Es kommt aber auch vor [6], [7], daß die Emanationen bei sehr heftigen Regengüssen durch das Auf füllen der Kapillaren und den Anstieg des Grundwasserspiegels verstärkt aus d'em Erdreich ausgetrieben werden. In Gegenden, die unter kontinentalem und maritimem Einfluß stehen, wird eine Abhängigkeit der natürlichen Luftaktivität von der Windrichtung beobachtet [81, da die kontinentalen Winde erheblich höhere Konzentrationen mitführen als die Luftströmung vom ~leer. Hohe Konzentrationsspitzen bilden sich in der boden nahen Luft, ween der Vertikalaustausch bei Inversionswetterlagen stark gemindert ist. Daraus erklärt sich der charakteristische Tagesgang der Aktivitätswerte, der ein ausgeprägtes Maximum in der Nacht und den frühen ~Iorgenstunden sowie ein Minimum am Mittag erkennen läßt. \Xieiterhin sind die Unterschiede im Vertikalaustausch Anlaß dafür, daß im allgemeinen im Herbst und \Xiinter höhere Werte gemessen werden als im Frühjahr und Sommer [6]. Aus der Stärke des vertikalen Luftaustausches (vgl. etwa [9]) und den Zerfalls konstanten ergibt sich, daß ein radioaktives Gleichgewicht zwischen Radon und seinen kurzlebigen Folgeprodukten (RaA, RaB, RaC bzw. RaC') erst ab einer Höhe von etwa 20 m zu erwarten ist [10]. Ausnahmen sind bei Inversionswetter lagen möglich. RaD hat in der Atmosphäre eine mittlere Aufenthaltsdauer von etwa vier Tagen, entsprechend der mittleren Verweilzeit der Aerosole in der Luft [11], [12]. Wegen dieser im Verhältnis zur Halbwertszeit (19,4a) nur kurzen Zeitspanne kann sich ein radioaktives Gleichgewicht mit Radon in Luft nicht ausbilden. Entsprechende Überlegungen lassen sich für Thoron und dessen Folgeprodukte durchführen. Auf Grund seiner kurzen Halbwertszeit von ca. 55 sec errechnet sich unter Zugrundelegung eines mittleren Vertikalaustausches eine Halbwerts höhe von etwa einem Meter, so daß man in Höhen über 10 m nur noch ThB und die weiteren Folgeprodukte findet. 12 Das Verhältnis der Radon- zur Thoronkonzentration ist nicht konstant, sondern hängt von den meteorologischen und geologischen Verhältnissen ab. Man rechnet mit einem mittleren Verhältnis der Thoronzerfallsprodukte zu den Radonzerfalls produkten von 1 : 25 [11]. 2.22 Künstlich radioaktive Kontaminationen der Luft Die Ausbreitung künstlich radioaktiver Stoffe in der Luft erfolgt im wesentlichen durch Luftströmungen in der Atmosphäre und den vertikalen Austausch. Von entscheidender Bedeutung für die örtlich gemessene Konzentration ist die Lage der Quellen, die horizontale und vertikale Ausbreitung und die Ablagerungs geschwindigkeit der radioaktiven Stoffe. Eine gewisse Sonderstellung kommt dem radioaktiven Aerosol von Kernwaffen explosionen zu, bei denen ein beachtlicher Teil der Aktivitäten in die obere Troposphäre und die untere Stratosphäre geschleudert und von den dort herr schenden Strömungen weiterverfrachtet wird. 2.221 Der Umgang mit offenen radioaktiven Stoffen und Kernbrennstoffen Eine Kontamination der Atmosphäre beim Umgang mit offenen radioaktiven Stoffen in Industrie, Forschung und Medizin läßt sich selbst unter Beachtung äußerster Sorgfalt nicht völlig ausschließen. Die Gefahr ist besonders groß, wenn es sich um radioaktive Gase oder leicht flüchtige Stoffe wie Halogene und eine Reihe organischer Verbindungen handelt. Im allgemeinen kann man sich allerdings dabei auf eine Kontrolle der Luft in den Arbeitsräumen und der Abluft beschränken. Die Auswirkungen des Umganges auf die Kontamination der Atmosphäre können hinreichend genau rechnerisch abgeschätzt werden, da die in Betracht kommenden radioaktiven Stoffe, der Umfang des Umganges mit diesen Stoffen, deren Aggregatzustände, die pro Zeit einheit abgeführte Abluftmenge und die Rückhaltegrade vorhandener Filter einrichtungen bekannt sind, und die üblichen Sicherheitsmaßnahmen (u. a. feuer sichere Aufbewahrung der Vorräte, Unterdruck in den Arbeitsräumen) eine ge fährliche bzw. unkontrollierte Kontamination der Atmosphäre ausschließen. Bei der Gewinnung und Aufbereitung von Kernbrennstoffen, bei der Herstellung und besonders bei der Aufbereitung der Brennstoffelemente von Kernreaktoren wird man jedoch neben der Überwachung der Luft in den Arbeitsräumen und der Abluft auf eine Kontrolle der Außenluft in der näheren Umgebung der Anlage nicht verzichten können. Hierfür sind folgende Gründe zu nennen: hohe Radio toxizität der Stoffe, hohe spezifische Aktivität bzw. Gesamtaktivität, durch tech nische Maßnahmen nicht auszuschließendes Versagen von Anlageteilen und Sicherheitsmaßnahmen, zulässige aber hohe betriebsmäßige Abgabe radioaktiver Stoffe an die Atmosphäre. 13
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