Transistors à molecule unique: des effets Kondo exotiques à la spintronique moleculaire

220 Pages·2017·22.05 MB·French

by  Nicolas Roch

Transistors à molecule unique: des effets Kondo
exotiques à la spintronique moleculaire
Nicolas Roch
To cite this version:
NicolasRoch. Transistorsàmoleculeunique: deseffetsKondoexotiquesàlaspintroniquemoleculaire.
Physique [physics]. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2009. Français. ￿NNT: ￿. ￿tel-00456601v1￿
HAL Id: tel-00456601
https://theses.hal.science/tel-00456601v1
Submitted on 15 Feb 2010 (v1), last revised 10 Mar 2010 (v2)
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Thèse
présentée par
Nicolas ROCH
Pour obtenir le titre de docteur de l’Université Joseph Fourier - Grenoble 1
Spécialité : Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement
Transistors à molécule unique :
des effets Kondo exotiques à la
spintronique moléculaire
Date de soutenance : Le 06/11/2009 à Grenoble
Composition du jury :
Michel DEVORET (Rapporteur)
Takis KONTOS (Rapporteur)
Theodoulos COSTI
Serge FLORENS
Philippe LAFARGE
Laurent SAMINADAYAR (Président)
Wolfgang WERNSDORFER (Directeur de thèse)
Franck BALESTRO (Co-directeur de thèse)
Thèse préparée au sein du département NANOsciences (Institut Néel, CNRS Grenoble)
CNRS de Grenoble, BP 166, 25 avenue des martyrs, 38042 Grenoble cedex 09
(Laboratoire associé à l’Université Joseph Fourier - Grenoble)

à Marion

Remerciements
Pour moi, une thèse est une grande aventure scientifique mais aussi et surtout une ex-
périence humaine. Je tiens donc à remercier les nombreuses personnes que j’ai pu rencontrer
durantmestroisannéesetdemipasséesaulaboratoireLouisNéel,devenuentretempsl’institut
du même nom.
Tout d’abord, un grand merci à tous les membres de la jeune équipe nanospintronique et
transport moléculaire : Cécile Delacour, Cécile Raufast, Stefan Bahr, Clemens Winkelmann
pour tout ce que tu m’as appris sur la supra, pour cette conférence inoubliable à Kirchberg,
pour ta gentillesse, Romain Vincent pour ton enthousiasme et ta motivation qui ont illuminé
ma fin de thèse, Raoul Piquerel pour tes blagues et parce que "si y’a un mec qui a des gros
avant-bras ici c’est oit!", Mathias Urdempilleta a.k.a bifle parce que pour supporter Raoul
il faut forcément être un mec génial, Romain Maurand parce que "force et robustesse" c’est
"cainri", Subhadeep Datta for your smile and your always positive mood, Antoine Reserbat-
Plantey pour ta disponibilité et parce que grâce à toi je ne regarde plus Powerpoint avec le
mêmeoeil,SébastienLiatard,AdrienAllain,Ngoc-vietNguyen,CarinaFaber,JarnoJarvinen,
la dream team des post-docs : Andrea "Stronzo" Candini, "Chon"-Pierre Cleuziou et Manu
"Raman" Lopes pour votre bonne humeur et tous vos conseils de docteurs, Philippe Achatz
mêmesituespartitrès(trop?)rapidement,lessupernanasLaetitiaMartyetNedjmaBendiab
pour votre bonne humeur et parce que supporter tous ces hommes ça ne doit pas être facile,
Vincent Bouchiat parce que discuter de science ou de tout autre sujet avec toi c’est toujours
un plaisir et pour tout ce que tu as fait pour mon projet de thèse et mon stage de Master-2,
Edgard Bonet et Christophe Thirion les rois du C-Ansi et enfin les quatre personnes avec qui
j’ai interagi de manière plus directe pendant toute cette thèse : Eric Eyraud (même si tu n’es
pascomplètementdansl’équipe)parcequesanstoijenesaispascequejeseraisdevenu,parce
que tu as toujours été disponible pour moi; Serge Florens (idem mais je te considère presque
comme mon troisième encadrant de thèse) pour ta patience lors de nos discussions sur l’effet
Kondo, pour ta générosité, pour tout ce que tu as fait pour moi, parce qu’interagir avec toi
qui a toujours su se mettre au niveau des expérimentateurs, c’est une chance exceptionnelle;
Wolfgang Wernsdorfer parce que travailler avec toi c’est une expérience inoubliable, parce
que tu as réponse à tout et dans tous les domaines, et parce qu’il faut bien le dire, tu es
impressionnant pour un jeune thésard et Franck Balestro parce que c’est grâce à toi que j’ai
pu faire mes premiers pas dans le monde de la recherche, pour tout ce que tu m’as appris,
pour ta profonde gentillesse et toutes tes qualités humaines.
L’ambiance dans le laboratoire était vraiment agréable et ceci grâce à toutes les personnes
que j’ai croisées en séminaire, au détour d’un couloir, autour de la machine à café ou avec qui
j’ai eu l’occasion de travailler : Olivier Buisson mon parrain de thèse, tous les techniciens sans
qui les problèmes de tous les jours deviendraient vite insurmontables : Daniel Lepoittevin le
monsieur électronique avec un grand M (ou un grand E c’est selon), Richard Haettel, David
"Tacoul" Barral, Denis Maillard, Didier Dufeu, Olivier Exschaw, Patrick Belmain, Julien Mi-
chel...; l’équipe de Nanofab : Thierry Fournier, Thierry Crozes sans qui je serais encore en
train de me battre avec le MEB, Christophe Lemmonias, Bruno Fernandez, Khaled Ayadi,
Jeff Motte qui a fait de bons progrès au foot mais qui a encore du mal sur des skis; les dames
de l’administration : Véronique Fauvel, Sabine Gadal, Eliane Forêt, Louise Infuso, Marielle
Lardato, Martine Lemoine...; Cécile de la repro qui a toujours été disponible pour imprimer
mes posters même (surtout?) au dernier moment et je ne parle pas des différentes versions
du manuscrit de thèse! Les nombreux thésards et post-docs côtoyés : Yannick "Président"
Baines, Pinpin Héron, Fofie Roth, Fabien Bonnet, Pakalou Diener, Florian Martin, Poul Le-
cocq, Florian Ong, François Mallet, Thibaut Capron, Mathieu Melich, Aurélien Bideaud, Syl-
vain Hermelin,Romain Thalineau, Oana Bunau, Laetitia Pascal, Sukumar Rajauria, Aurélien
Cuche, Alessandro Siria...; et bien sur tous les permanents qui m’ont aidé à un moment ou
à un autre, autant pour des points théoriques qu’expérimentaux : Philippe Gandit, Laurent
Levy, Tristan Meunier, Bernard Pannetier, Joël Cibert, Hervé Courtois, Olivier Bourgeois,
Denis Feinberg, Mireille Lavagna...
JetiensàremercierMichelDevoretetTakisKontosd’avoirprisdeleurtempspourliremon
manuscrit et être mes rapporteurs et à Philippe Lafarge, Theo Costi et Laurent Saminadayar
pour avoir accepté de faire partie de mon jury de thèse. Un grand merci à Wolfgang, Serge
et plus particulièrement Franck pour votre patience et votre rapidité lors des nombreuses
relectures et corrections de ce manuscrit. Enfin merci à tous les trois ainsi qu’à Vincent et
Antoinepourvosconseils,coupsdemainetavistoujourstrèsconstructifssurmaprésentation
orale.
Enfin merci à Benny et Munsch pour votre amitié et votre soutien sans faille même lors
des craquages. Merci à tous les amis rencontrés à Grenoble et en Haute-Savoie (j’aurais trop
peur d’en oublier) parce que sans vous l’équilibre et la joie de vivre ne seraient pas là. Merci
à ma famille et à ma belle-famille pour votre curiosité et votre intérêt pour mon travail,
surtout lorsque vous me demandez : "mais alors Nico, ça sert à quoi ce que tu fais?". Merci
à mes parents qui m’ont toujours soutenu dans mes choix et qui m’ont permis d’en être ici
aujourd’hui. Merci à toi Mat parce qu’avoir un frangin comme toi c’est génial. Enfin merci à
toi Coeur pour ta patience, ton soutien, tes remarques toujours pertinentes, ton intérêt pour
mon travail/ma passion qu’est la physique bref merci pour tout, pour nous...
Table des matières
Introduction générale 1
1 Bases théoriques 13
1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
1.2 Transport à travers un point quantique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.2.1 Le transistor à un électron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.2.2 Discrétisation des niveaux énergétiques d’un îlot . . . . . . . . . . . . . 15
1.2.3 Potentiel chimique et transport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.2.4 Diagramme de stabilité et conductance . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
1.2.5 Retrouver le spectre énergétique intrinsèque du point quantique . . . . . 19
1.3 Au delà de l’effet tunnel séquentiel : cotunneling . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.4 L’effet Kondo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.4.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.4.2 Modèle théorique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
1.4.3 Température Kondo et universalité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
1.5 Transport à travers un transistor à molécule unique . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2 Fabrication 31
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.2 Paramètres pour une grille efficace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.3 lithographie optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.4 lithographie électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3 Chaîne de Mesure 45
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.2 Une électronique de mesure temps réel : ADwin . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.3 Testeur sous pointes cryogénique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.4 Mesures dans un réfrigérateur à dilution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.5 Convertisseurs courant-tension . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
i
ii TABLE DES MATIÈRES
4 Mise en oeuvre expérimentale 59
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.2 Electromigration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
4.2.1 Paramètres importants . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
4.2.2 Les techniques de contrôle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
4.2.3 Notre technique d’électromigration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4.3 Dépôt des molécules . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.4 Création du transistor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.4.1 Caractérisation des échantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.4.2 Formation de grains d’or . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.4.3 Statistique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
5 Effet Kondo et phénomènes critiques 79
5.1 État de l’art . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
5.1.1 L’effet Kondo de spin S = 1/2 dans les boîtes quantiques . . . . . . . . 79
5.1.2 Les effets Kondo exotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
5.2 Effet Kondo de spin S = 1/2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.2.1 Nos échantillons et leur spécificités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.2.2 Etude en fonction de la température et du champ magnétique . . . . . . 93
5.3 Transition de phase quantique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
5.3.1 Contrôle de l’état de spin avec la tension de grille . . . . . . . . . . . . . 96
5.3.2 Le rôle important du couplage. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
5.3.3 Comportements critiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
5.4 Effet Kondo sous-écranté . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
5.4.1 Evolution avec la température . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
5.4.2 Evolution avec la tension de polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
5.4.3 Effet du champ magnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
6 N@C , vers une véritable spintronique moléculaire 119
60
6.1 Présentation de l’échantillon étudié . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
6.2 Spectroscopie magnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
6.2.1 Détermination de la parité de chacun des diamants de Coulomb . . . . . 124
6.2.2 Détermination de la configuration électronique des états impliqués . . . 127
6.3 Cotunneling et champ magnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
6.4 Anomalie de cotunneling à champ nul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
6.4.1 Scénario A : anisotropie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138
6.4.2 Scénario B : importance du couplage entre la cage de C et l’atome
60
d’azote . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139
6.5 Conclusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141