THESE DE DOCTORAT Vincent Chuzeville

344 Pages·2016·13.11 MB·French

NNT : 2016SACLY014

T
HESE DE DOCTORAT
DE
L’UNIVERSITE PARIS-SACLAY
PREPAREE A L’ENSTA PARISTECH

ECOLE DOCTORALE N°579
Sciences Mécaniques et Energétiques, Matériaux et Géosciences

Spécialité de doctorat : Energétique

Par

Vincent Chuzeville

Amorçage en détonation des explosifs hétérogènes de type coulé-fondu :
Établissement de corrélations entre microstructure et réactivité

Thèse présentée et soutenue à Palaiseau, le 20 octobre 2016 :

Composition du Jury :
Mme. Nabiha Chaumeix Directeur de Recherche, ICARE Présidente du jury
Mme. Gabrielle Dupré Professeur émérite, ICARE Rapporteur
M. Guillaume Puigt Chercheur sénior, CERFACS Rapporteur
M. Patrick Le Tallec Professeur, Ecole Polytechnique Examinateur
M. Eric Lafontaine Responsable de domaine scientifique, DGA/MRIS Examinateur
M. Lionel Borne Expert Détonique, ISL Examinateur
M. Florent Virot Maître de conférences, Institut P’ Examinateur
M. Laurent Catoire Professeur des universités, ENSTA ParisTech Directeur de thèse
M. Rémi Boulanger Docteur-Ingénieur Têtes Militaires, Nexter Munitions Encadrant industriel, invité

Remerciements
Les travaux rassemblés dans ce manuscrit ont été effectués au Laboratoire Efficacité des
Compositions Energétiques (LECE) du Commissariat à l’Energie Atomique et aux Energies
Alternatives (CEA) de Gramat. Ils ont pu être réalisés grâce au soutien de la Direction Générale
de l’Armement (DGA) et de Nexter Munitions.
On dit souvent qu’une thèse nécessite un fort investissement personnel. C’est vrai mais ce
n’est cependant qu’une partie de la vérité, car ces trois ans de travaux ont surtout été une
formidable aventure collective ! Beaucoup de personnes, du CEA ou d’ailleurs, ont contribué à
ces travaux et leur accomplissement n’aurait pas été possible sans leur aide et leur
investissement.
Je tiens tout d’abord à remercier Laurent Catoire, mon directeur de thèse, de m’avoir
suivi au cours de ces trois ans, guidé, notamment pour les approches thermocinétiques et avoir
été le lien indispensable avec l’école doctorale pour moi, qui étais expatrié sur le causse
gramatois. Devenu responsable de l’Unité Chimie et Procédé (UCP) au cours de ma deuxième
année de thèse, son emploi du temps s’est chargé encore un peu plus, mais il a toujours été
présent, ce pourquoi je le remercie une fois de plus.
Je tiens ensuite à remercier mes encadrants à Gramat, Gérard Baudin et Alexandre
Lefrançois, respectivement pour les aspects théorie/modélisation et expérimentaux, même si nos
discussions n’ont jamais été si restrictivement cloisonnées, et que j’ai vraiment pu bénéficier
d’un duo exceptionnel. Qu’ils soient remerciés pour nos innombrables discussions jusque tard le
soir, leur disponibilité jamais mise en défaut, ou leurs nombreuses relectures approfondies et
constructives des différents rapports intermédiaires, publications, ou du présent manuscrit.
Gérard a été d’une aide inestimable pour la modélisation de la détonation et de la TCD, le
traitement des équations d’état, la thermodynamique… et la liste est encore longue ! Alexandre
m’a fait notamment profiter de son expérience et de son savoir sur les configurations
expérimentales, les métrologies et leur dépouillement, le développement et la validation des
nouvelles métrologies… et la liste est tout aussi longue ! A ce duo, je tiens absolument à associer
Marc Genetier, pour la formation du trio magique. En tant que troisième encadrant ‘officieux’, il
a lui aussi été un allié constant et rassurant, et son aide a, elle aussi, été inestimable. Encore
merci pour nos discussions enrichissantes. Un immense merci également à Antoine Osmont,
mon chef de laboratoire, pour son soutien permanent, son aide sur les calculs ab initio, et les
longues heures qu’il a passées à relire les différents articles ou rapports. Enfin merci aux autres
membres du laboratoire, principalement Loïc Youinou pour nos discussions sur les métrologies,
Maryse Vaullerin en ce qui concerne les caractérisations des explosifs et Emmanuel Lapébie et
Nicolas Lecysyn pour leur bonne humeur quotidienne.
Cette thèse était un partenariat, et que serait un partenariat sans les partenaires ! Je
remercie profondément Rémi Boulanger, de Nexter Munitions, pour son suivi tout au long de ces
trois ans. Son investissement dans cette étude était total, et nos nombreux échanges et
discussions ont toujours été extrêmement enrichissants, tant d’un point de vue professionnel que
personnel. Merci à lui également pour sa gestion ‘aux petits oignons’ des approvisionnements
des échantillons d’explosifs et des différentes pièces nécessaires au bon déroulement des
expérimentations. Chez Nexter Munitions, je remercie également tout particulièrement
Christophe Coulouarn, pour son aide précieuse sur les fabrications et les caractérisations des
hexolites et des ontalites, ainsi que Frédéric Nozeres et Yann Quirion, pour les discussions que
nous avons pu avoir lors de nos rencontres, et leur venue aux journées des doctorants à Gramat.
Du côté de la DGA, je tiens à remercier Eric Lafontaine de la Mission pour la Recherche
et l’Innovation Scientifique (MRIS) pour l’intérêt qu’il a porté à ces travaux, ses déplacements
aux journées des doctorants organisées à Palaiseau ou à Gramat, et sa vision globale des besoins
de la DGA dans le domaine des matériaux énergétiques. Je remercie également Louis-François
Lobreau de la Direction Technique (DT), et son prédécesseur Laurent Munier, pour leur intérêt,
lors des revues annuelles d’avancement de la fiche programme, et nos discussions.
Comme cela ne pourra échapper au lecteur, cette thèse comporte une importante part
expérimentale. C’est pourquoi je souhaite exprimer une reconnaissance toute particulière à
l’équipe de Laboratoire de Physique des Explosifs (LPE) qui a réalisé la quasi totalité des
campagnes expérimentales : Laurent Jacquet pour les mesures et la conduite des tirs, Francis
Core, notre artificier en chef, et Pascal Héreil pour la partie implantation mécanique et mesures.
Grâce à eux, nous avons pu réaliser pas moins de 19 expérimentations pyrotechniques en trois
ans, avec des résultats exploitables dans la totalité des cas. Cet exploit, car s’en est un, n’a été
rendu possible que grâce à leur investissement et leur savoir-faire. Je remercie également tous les
autres membres du Laboratoire Pyrotechnie et Lanceurs (LPL) qui ont également participé à la
réalisation des expérimentations, en soutien de l’équipe désignée ‘officiellement’ : Virgile
Guyot, Frederic Couvidat, Frédéric Sinatti, Lionel Renault et José Camus. Et comment oublier
nos deux jeunes retraités ? Un immense merci à Régis Duconget, pour son aide sur la conception
mécanique des expérimentations et sa volonté intarissable de transmettre son savoir acquis au
cours de ses années passées à Gramat. Merci également à Jean-Louis Lhopitault, pour son aide
précieuse sur la réparation et l’utilisation du radio-interféromètre ; ce ne fut pas simple de
maîtriser la ‘bête’, mais il semble que nous y soyons au final parvenu. Enfin, je remercie
Christian Le Gallic, chef du laboratoire LPL, pour son soutien sur les campagnes expérimentales.
Ces dernières se bousculaient parfois avec d’autres, mais les efforts ont toujours été faits, en
compagnie également du ‘grand planificateur’ René Laurensou, pour trouver des solutions et
assurer les campagnes.
Que seraient les expérimentations sans la métrologie qui leur est associée ? Pour cela,
j’aimerais adresser un immense merci à Yohan Barbarin, mon éminent ancien collègue de
bureau, avant son transfuge à la métrologie. Son aide sur la mise en place du BraggFast, réalisé
par ses soins, la préparation des fibres optiques et ses conseils sur l’utilisation de cette
métrologie innovante, ont été inestimables. Merci à lui également pour sa bonne humeur
quotidienne dans le bureau, je ne pouvais pas rêver mieux à notre arrivée simultanée à Gramat.
Je remercie également Jérôme Luc pour nos discussions enrichissantes sur les métrologies, les
incertitudes de mesure et de multiples autres sujets. En restant dans le cadre de la métrologie, je
remercie chaleureusement mes collègues de bureau apprentis, Julian Peix et Alexandre Bey. En
plus d’avoir apporté un vent de fraicheur dans notre fameux bureau 16, ils nous ont également
beaucoup aidés à améliorer les mesures de pression. Je leur souhaite bon vent pour la suite.
Concernant la conception et la réalisation mécanique, je tiens à remercier tout
particulièrement Pascal Verdier du bureau d’étude. Les expérimentations ont été en évolution
constante tout au long de ces trois ans, les configurations ayant sans cesse été modifiées dans le
but de répondre aux difficultés rencontrées. Un grand merci à Pascal pour ses conseils et sa
rapidité d’exécution dans la conception et le dessin des plans. J’en profite également pour
remercier les membres de l’atelier central, notamment Philippe Collombat, Emmanuel Guignard,
Pierre Coudert et François Laporte, pour leur savoir-faire et leur réactivité lors des besoins de
modification de pièces en urgence. J’adresse enfin un grand merci à Jean-Louis Bergougnoux
pour les contrôles mécaniques qu’il a réalisés.
Un autre point essentiel pour réaliser des expérimentations : il faut des échantillons. C’est
pourquoi j’adresse un immense merci à Thierry Delage pour l’usinage des coins, des cylindres,
des étoiles (ah non, pas d’étoiles…), des échantillons de caractérisation, etc. Ses plannings
étaient toujours hyper contraints, mais il s’est toujours démené pour assurer la fourniture des
coins, usinés avec une précision diabolique, et de plus toujours dans la bonne humeur ! Une fois
prêts, les échantillons pouvaient être montés et contrôlés. Thierry, encore lui ! Il était partout !, a
également participé à ces étapes de préparation. Je remercie également profondément mes autres
fournisseurs officiels d’édifices expérimentaux : Jean-François Manlay, Jérôme Brodier et
Charles Bories. Ils ont été des pièces essentielles dans la bonne tenue des campagnes
expérimentales, et ont de plus toujours été prodigues de leur savoir ! J’ai beaucoup appris auprès
d’eux, notamment sur les contraintes associées au montage et au contrôle de cette mécanique de
précision. Et comment oublier Virginie Le Gallo et Philippe Bortoluzzi pour les mesures de
capacité calorifique, les compatibilités de colles, les mesures de spectres, etc. et Patrick Rey pour
les microtomographies et les observations microscopiques ? Ces différentes caractérisations ont
été essentielles dans ces travaux. Merci à eux pour leurs conseils et leur bonne humeur
communicative ! Je remercie également les autres membres du Laboratoire des eXplosifs (LX),
Christophe Garcia, Richard Le Friec et Patrick Brousse, pour la gestion au quotidien des
échantillons, les préparations de gargousses, les livraisons sur site, etc. Enfin un grand merci au
responsable de ce laboratoire, Yves Sadou, qui a été un soutien constant au cours de ces trois
ans. Une bonne part des expérimentations a pu être réalisée dans les temps grâce à ses efforts
pour adapter le planning parfois plein comme un œuf !
Je remercie également chaleureusement les différents secrétariats, Colette Paupert, Sylvie
Ranou et Liliane Bellon pour leur bonne humeur et leur aide au quotidien, notamment pour la
gestion des documents.
J’aimerai conclure ces remerciements purement gramatois en remerciant Pascal Bouniot,
pour l’aide qu’il m’a apportée dans la rédaction des documents de sécurité que j’ai pu avoir à
traiter, ainsi que Didier Tournemine, pour son suivi des travaux dans le cadre de la fiche
programme. Je remercie également mon chef de service Michel Debruyne, notamment pour son
soutien aux campagnes expérimentales tout au long de ces trois ans et ses relectures toujours
constructives des différents rapports et publications, ainsi qu’Eric Buzaud, pour la confiance
qu’il m’a accordée en me demandant d’assurer plusieurs visites du LPE. Ces dernières ont été
pour moi très formatrices. Je remercie enfin Gilles Damamme, pour nos discussions et ses
relectures fines et avisées des rapports, publications et de ce manuscrit.
Sortons quelque peu du cadre purement lotois maintenant. Je souhaiterais remercier mes
collègues des autres centres du CEA, notamment Nicolas Desbiens et Olivier Bozier, pour les
discussions très enrichissantes que nous avons pu avoir sur la modélisation et les
expérimentations associées aux explosifs. Je remercie également Dana Dattelbaum du Los
Alamos National Laboratory (LANL), pour son intérêt porté aux travaux présentés dans ce
mémoire lors de notre rencontre, ainsi que pour l’échange de données sur la composition B, qui
m’a permis de gagner quelques mois sans avoir besoin d’attendre leur publication.
Comme le lecteur peut maintenant s’en rendre compte, la liste des personnes ayant
participé, de près ou de loin, au bon déroulement de ces travaux est très longue. C’est l’une des
raisons pour lesquelles ces trois ans ont été aussi enrichissants. Cette période a également été
rendue agréable par les rencontres que j’ai pu faire. C’est pourquoi je remercie mes collègues
thésards du laboratoire, Amélie Grangeat, qui soutiendra quelques mois après moi, ainsi que
Sandra Poeuf, Sébastien Courtiaud et Benoît Rougier, qui ont encore un petit peu plus de temps
devant eux. Bon courage à eux et merci pour tout. Merci également à Guillaume Zaniolo, notre
« espion » de la DGA, pour nous avoir permis de réquisitionner son bureau pour faire la salle
café et les nombreuses soirées qu’il a organisées chez lui, et à mes collègues Sébastien Bodard et
Richard Soulié, qui ont poursuivi leur aventure ailleurs.
J’adresse également un immense merci à ma famille, pour son soutien inconditionnel et
rassurant, qui a fait que je n’ai pas vu passer ces trois ans. Dans de si bonnes conditions, une
thèse ne peut que bien se passer.
Pour conclure, je souhaiterais remercier chaleureusement Gabrielle Dupré et Guillaume
Puigt, les rapporteurs de ce mémoire, ainsi que Nabiha Chaumeix, Patrick Le Tallec, Eric
Lafontaine, Lionel Borne, Florent Virot, Laurent Catoire et Rémi Boulanger, les autres membres
du jury, pour l’attention qu’ils ont portée à ces travaux, leurs remarques constructives et les
discussions très enrichissantes que nous avons eues au cours de la soutenance.
Enfin, j’adresse mes plus plates excuses aux personnes que j’ai omis de citer et qui ont
contribué à ce que ces trois ans soient un excellent souvenir, et souhaite bon courage à Thomas
Elia, collègue stagiaire actuel, qui devrait poursuivre les travaux présentés dans ce mémoire dans
le cadre de sa thèse.

« Dans mes recherches relatives aux matières
explosives, une part bien faible est réservée aux
découvertes de hasard, et c’est par des études
méthodiques, utilisant les ressources que la science met
à notre disposition, que nous pouvons espérer accroître
encore les moyens d’actions si puissants que les
explosifs nous fournissent aujourd’hui ».[Vieille, 1890]

Paul Vieille (1854-1934), inventeur de la bombe
calorimétrique, du tube à choc et de la poudre B.
Premier à émettre l’idée d’une onde de choc inerte
amorçant les réactions pour décrire la détonation.
Table des matières
I. Etude bibliographique ................................................................................................... 7
I.1 Pour commencer .................................................................................................... 7
I.2 Modélisation de la détonation................................................................................ 9
I.2.1 Voie de modélisation Chapman-Jouguet (CJ)................................................... 9
I.2.1.1 Modèle CJ initial ........................................................................................ 9
I.2.1.2 Modèle Jouguet relaxé (JR) ...................................................................... 10
I.2.2 Voie de modélisation Zeldovitch, Von Neumann, Döring (ZND).................. 11
I.2.2.1 Modèle ZND initial .................................................................................. 11
I.2.2.2 Premiers modèles de détonation courbe ................................................... 12
I.2.2.3 Modèle Detonation Shock Dynamics (DSD) ........................................... 14
I.2.2.4 Approche russe Non-Equilibrium Molecular Dynamic Method (NEMD)
15
I.2.2.5 Modèle Non-Equilibrium ZND (NE-ZND) .............................................. 16
I.2.3 L’Approche multiphasique.............................................................................. 18
I.2.4 Synthèse .......................................................................................................... 19
I.3 Modélisation de l’amorçage par choc, la transition choc-détonation .................. 19
I.3.1 Critères ............................................................................................................ 20
I.3.2 Cinétiques ........................................................................................................ 21
I.3.2.1 Les modèles de première génération ........................................................ 23
I.3.2.1.1 Les essais Pop-Plot et la courbe unique d’amorçage ........................ 23
I.3.2.1.2 Modèle Forest-Fire ........................................................................... 26
I.3.2.2 Modèles de deuxième génération ............................................................. 29
I.3.2.2.1 Lignée des modèles Ignition and Growth ......................................... 29
I.3.2.2.2 Modèle CREST ................................................................................ 33
I.3.2.2.3 Modèle « Empirical Hot Spot Model » et ses dérivés ...................... 35
i
I.3.2.2.4 Modèle KRAKATOA et ses développements .................................. 39
I.3.2.2.5 Modèle WSD de B. Wescott, D. Stewart et W. Davis [Wescott,
2005] 41
I.3.2.2.6 Modèle Scale Unified Reactive Front (SURF) ................................. 42
I.3.2.2.7 Modèle WSD(T) ............................................................................... 43
I.3.2.3 Modèles de troisième génération .............................................................. 44
I.3.2.4 Les Multiprocessus de détonation et les mécanismes homogènes ........... 48
I.3.3 Synthèse .......................................................................................................... 49
I.4 Modélisation thermodynamique des explosifs .................................................... 50
I.4.1 Lois de mélange .............................................................................................. 50
I.4.1.1 Formalismes historiques dérivés de Hubbard et Johnson......................... 50
I.4.1.2 Approche utilisant la thermodynamique étendue ..................................... 51
I.4.1.3 Approche multiphasique ........................................................................... 51
I.4.2 Les Equations d’état ........................................................................................ 52
I.4.2.1 Généralités ................................................................................................ 52
I.4.2.2 Modèle de Mie-Gruneisen ........................................................................ 54
I.4.3 Synthèse .......................................................................................................... 56
II. Caractérisation des explosifs étudiés .......................................................................... 57
II.1 Introduction ......................................................................................................... 57
II.1.1 Explosifs purs ................................................................................................ 58
II.1.1.1 TNT ......................................................................................................... 58
II.1.1.2 RDX ........................................................................................................ 58
II.1.1.3 L’ONTA .................................................................................................. 60
II.1.1.4 Le HMX .................................................................................................. 60
II.1.2 Compositions d’étude coulées-fondues ......................................................... 61
II.2 Mesures de la capacité calorifique à pression constante ..................................... 61
ii
II.3 Comportement des explosifs en compression ..................................................... 63
II.3.1 Généralités, comportement sous choc ........................................................... 63
II.3.2 La compression isotherme ............................................................................. 65
II.3.3 La compression isentropique ......................................................................... 67
II.3.4 Données disponibles sur les explosifs purs.................................................... 68
II.3.4.1 TNT ......................................................................................................... 68
II.3.4.2 RDX ........................................................................................................ 70
II.3.4.3 ONTA ...................................................................................................... 71
II.3.4.4 HMX ....................................................................................................... 72
II.3.4.5 Détermination de la compressibilité isotherme ....................................... 74
II.4 Coefficient de dilatation volumique .................................................................... 74
II.5 Modélisation de la capacité calorifique à volume constant ................................. 79
II.5.1 Généralités ..................................................................................................... 80
II.5.2 Les calculs avec Gaussian.............................................................................. 81
II.5.2.1 Les méthodes ab initio : généralités sur la chimie quantique ................. 81
II.5.2.2 Théorie des fonctionnelles de densité électronique (DFT) ..................... 82
II.5.3 Calcul complet de la capacité calorifique ...................................................... 83
II.5.4 Comparaison avec les données disponibles et influence du choix des
fréquences de vibration .......................................................................................................... 85
II.5.5 Validation par comparaison avec les données expérimentales ...................... 87
II.6 Détermination des autres coefficients thermodynamiques à l’état ambiant ........ 90
II.7 Vers une équation d’état complète pour les explosifs purs ................................. 92
II.7.1 Equation d’état de Menikoff, formulation générale ....................................... 93
II.7.2 Application aux explosifs purs ...................................................................... 95
II.7.3 Construction de polaires de choc « universelles » et validation .................. 100
II.7.3.1 Définition des polaires de choc universelles ......................................... 100
iii
II.7.3.2 Validation .............................................................................................. 101
II.7.3.3 Cas particulier du TNT.......................................................................... 102
II.7.3.4 Synthèse ................................................................................................ 104
II.8 Vitesse de déflagration en fonction de la pression ............................................ 105
II.9 Microstructure des compositions d’étude .......................................................... 110
II.9.1 Mesures de granulométrie ............................................................................ 110
II.9.1.1 Hexolites ............................................................................................... 110
II.9.1.2 Ontalites ................................................................................................ 112
II.9.2 Observations microtomographiques ............................................................ 113
II.9.2.1 Hexolites ............................................................................................... 114
II.9.2.2 Ontalites ................................................................................................ 115
II.9.2.3 Reconstruction 3D ................................................................................. 116
II.10 Synthèse sur les caractérisations .................................................................... 117
III. Partie expérimentale : impacts plans et tests de cartouches cylindriques ................. 119
III.1 Introduction .................................................................................................... 119
III.2 Choix des métrologies pour l’étude de la TCD ............................................. 121
III.2.1 Visualisation du phénomène....................................................................... 121
III.2.1.1 Caméra à balayage de fente mécano-optique ...................................... 121
III.2.1.2 Radiographie ........................................................................................ 123
III.2.2 Chronométrie .............................................................................................. 124
III.2.2.1 Chronométrie discrète .......................................................................... 124
III.2.2.1.1 Fibres Optiques à Capuchons (FOAC) ........................................ 125
III.2.2.1.2 Aiguilles à micro-contact ou aiguilles à chapeau ........................ 125
III.2.2.1.3 Aiguilles piézoélectriques ............................................................ 126
III.2.2.1.4 « Trackers » de choc .................................................................... 126
iv