Sn/Ge(111)

122 Pages·2015·4.06 MB·French

Mémoire pour l’obtention de l’
HABILITATION A DIRIGER LES RECHERCHES
présenté par
Antonio TEJEDA
Étude de la structure et des états électroniques exotiques
dans des systèmes à basse dimension :
Sn/Ge(111), K/Si(111) et graphène
Jury :
Présidente : Dominique CHANDESRIS
Rapporteurs : Dimitri RODITCHEV
Abhay SHUKLA
Erio TOSATTI
Examinateurs : Enrique GARCIA MICHEL
Daniel MALTERRE
Amina TALEB-IBRAHIMI
Invité : Guy JÉZEQUEL

Remerciements
Mes remerciements vont d’abord aux directeurs qui m’ont accueilli dans leur laboratoire ces der-
nières années : Michel Vergnat puis Jean-Marie Dubois au Laboratoire de Physique de Matériaux et
à l’Institut Jean Lamour de Nancy; je remercie également les directeurs du synchrotron Soleil, mon
laboratoire d’association, Michel Van der Rest à la direction générale et Paul Morin et Jean-Pierre
Samama à la direction scientifique.
Unmercitrèschaleureuxauxmembresdujuryquim’honorentdeleurprésenceetquiontexaminé
mes travaux. Merci à Dominique Chandesris, Directrice du Laboratoire de Physique des Solides,
d’avoir accepté de présider ce jury. Je suis très reconnaissant aux rappporteurs de cette HDR, les
professeurs Erio Tosatti de l’Ecole Internationale d’Etudes Avancées de Trieste et Abhay Shukla de
l’UniversitéPierreetMarieCurie,ainsiqueleDirecteurderecherchesDimitriRoditchevdel’Institut
de Nanosciences de Paris; je remercie aussi spécialement le professeur Guy Jézequel de l’Université
de Rennes.
J’exprime un merci très spécial à Daniel Malterre, qui m’a fait totalement confiance dans l’as-
sociation avec le synchrotron SOLEIL et m’a donné tous les moyens pour faire mes recherches, il
fut toujours disponible pour confronter mes idées; c’est un plaisir d’apprendre de lui. Je remercie
également Amina Taleb qui m’a accueilli dans son équipe, m’a soutenu avec humanité dans tous mes
projets. Merci à elle pour toutes nos conversations scientifiques. Je les remercie également tous les
deux de la lecture critique du manuscript.
LestravauxsurlacorrélationensurfacedoiventénormémentàEnriqueGarcíaMicheletàArant-
zazu Mascaraque, des Universités Autonome et Complutense de Madrid. Grâce à eux j’ai découvert
et appris la physique passionnante des transitions de phase sur Sn/Ge, ainsi que les synchrotrons, la
photoémission...AvecClaireBergeretEdwardConraddel’InstitutNéeletdeGeorgiaTechj’airéalisé
monrêvedetravaillersurlegraphène,cematériauexceptionnel.JeremercieaussiPatrickSoukiassian,
de l’Université Paris-Sud, dont l’enthousiasme m’a appris les secrets du carbure du silicium, ainsi que
l’hydrogénation des surfaces in-situ.
Pourl’hydrogénationchimiquedessurfacesdesilicium,CatherineHenrydeVilleneuveetPhilippe
Allongue de l’Ecole Polytéchnique m’ont ouvert grandes les portes de leur salle d’expérimentation. Je
ne peux pas oublier non plus Fernando Flores et José Ortega, de l’Université Autonome de Madrid,
qui ont accepté de former un expérimentateur aux calculs ab-initio d’optimisation de structures et
simulation d’images STM. Avec Véronique Brouet, du Laboratoire de Physique des Solides, j’ai pu
explorer la physique des cobaltates au synchrotron suisse et à Elettra.
MagratitudevaàBertrandKierren,avecquij’aidécouvertlaspectroscopietunnel.MerciàJorge
Lobo et à Patrick Le Fèvre pour sa bonne humeur au cours de nos manips partagées à Soleil et SLS;
merciàHannaEnriquez,MathieuSillyetMarieD’angelopourlesmanipsàTempoetlesthésauCEA;
àLaurentChaputquiaréponduàmesquestionssurlesméthodesdecalcul;àStéphaneAndrieupour
les études de jonctions tunnel; à François Bertran pour les conversations sur la photoémission résolue
en spin et à Yannick Fagot pour toutes les discussions sur les bipolarons... et pour son remarquable
sens de l’orientation.
Je ne saurais oublier de remercier les étudiants qui ont contribué à mes recherches, car elles sont
aussi les leurs : Waked Srour pour l’étude de surfaces non citées dans ce mémoire, Rocío Cortés pour
les préparations et excellentes analyses sur Sn/Ge et Clément Didiot, pour ses doigts en or pour le
STM. Je remercie aussi Manuel Abuin et le post-doc Manuel Plaza pour leurs séjours en France et
GrégoireSteinitz,FabienGiraudeauetRaphaelDumontierpourleursstagesdemasteroud’ingénieur.
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J’ai aussi côtoyé avec plaisir dans différentes équipes : Cédric Tournier-Colletta, Luis Cárdenas, Mike
Sprinkle, Jeremy Hicks, Mathieu Stoffel et, Alessandro Nicolaou, avec qui j’ai partagé des heures de
synchrotron et de MnSi.
Enfin merci à Stéphanie Blanchandin et Stefan Kubsky, qui ont mis a ma disposition les services
de chimie et des surfaces de SOLEIL; à Stéphane Bac, qui a codé mon programme de contrôle de
Cassiopée; à Karine Chaouchi, à François Nicolas pour leur aide technique; à Julien Pinon pour son
aide sur la ligne et finalement aux magiciens de la technique, Daniel Ragonnet et Luc Moreau, l’un à
Soleil et l’autre à Nancy.
Enfin qu’il me soit permis de remercier tous mes autres amis qui m’ont soutenu dans mes re-
cherches, soit sur le lieu de travail soit en dehors, et tout spécialement ma femme et ma famille.
vi
Indice général
1 Les systèmes à basse dimension 1
1.1 Physique nouvelle à basse dimension . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Abaissement de la dimension via les surfaces . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.3 Corrélation électronique et couplage électron-phonon dans les systèmes 2D . . 7
1.3.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.3.2 Modèle de Holstein-Hubbard . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3.3 Corrélationélectroniqueetcouplageélectron-phononsurdesinterphaces
métal/semiconducteur et sur du graphène . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2 Origine de la nature isolante de K/Si(111) :B 21
2.1 Découverte de l’intérêt des surfaces corrélées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.1.1 Alcalins sur GaAs(110) : isolants de Mott et bipolaroniques . . . . . . 24
2.1.2 SiC(0001) et effets de corrélation électronique . . . . . . . . . . . . . . 25
2.1.3 Isolants de Mott et bipolaroniques sur K/Si(111) :B . . . . . . . . . . 28
2.2 Détermination de la structure atomique de la reconstruction 2p3 . . . . . . . 35
2.2.1 Structure électronique : évidence d’autres états de surface . . . . . . . 36
2.2.2 Détermination absolue du taux de couverture . . . . . . . . . . . . . . 37
2.2.3 Modèle de la nouvelle structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3 Phases corrélées sur Sn/Ge(111) 51
3.1 De l’onde de densité de charge aux fluctuations dynamiques . . . . . . . . . . 51
3.2 La phase métallique (3 3) du Sn/Ge(111) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
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3.2.1 Controverse sur le modèle structural . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.2.2 Structure atomique à travers de la surface de Fermi . . . . . . . . . . . 56
3.2.3 Le niveau de coeur Sn4d : modèle Inequivalent Down Atoms -(3 3) . 59
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3.3 Transition de Mott et changement de symétrie (3 3) p3. . . . . . . . . . 61
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3.4 Transition vers l’isolant de Mott : phase (3 3)-isolante . . . . . . . . . . . . 64
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3.4.1 Reversibilité de la transition (3 3) p3 . . . . . . . . . . . . . . . . 64
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3.4.2 Identification d’une nouvelle phase (3 3) . . . . . . . . . . . . . . . . 65
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3.4.3 Etude de la nouvelle phase : Charge Ordered Insulator -(3 3) . . . . 67
⇥
3.5 Etat fondamental et cause de la transition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
vii
Indice général
4 Multicouches épitaxiées de graphène 75
4.1 Electronique à base de carbone . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.1.1 Les nanotubes de carbone . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.1.2 Le graphène : un successeur viable connu depuis longtemps . . . . . . 76
4.2 Croissance de graphène sur SiC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.3 Déviations de la dispersion idéale du graphène . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.4 Graphène epitaxial sur SiC(0001) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.4.1 Multicouches epitaxiées de carbone . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.4.2 Nature de l’empilement à partir de la photoémission . . . . . . . . . . 88
4.4.3 Idéalité de la dispersion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.4.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5 Perspectives 103
5.1 Isolants de Mott de surface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
5.2 Ingénierie des propriétés de basse dimensionnalité par auto-organisation molé-
culaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
5.3 Bandes interdites sur le graphène . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
A Liste de publications (A. Tejeda) 111
B Sélection de publications 115
viii
Chapitre 1
Les systèmes à basse dimension
1.1 Physique nouvelle à basse dimension
Les systèmes à basse dimension sont ceux dont au moins une des trois dimensions spa-
tiales est réduite à des tailles de quelques distances atomiques. Une telle réduction d’une des
dimensions peut se retrouver sur les nanotubes de carbone (fig. 1.1a), sur des composés la-
mellaires, sur la surface des matériaux, à l’interface entre deux systèmes, sur des systèmes
auto-organisés, par manipulation atomique à l’aide d’un microscope à effet tunnel ou encore
par lithographie1. La basse dimension apparaît donc de manière naturelle lors de la miniatu-
risation des mémoires, des connexions ou des composantes électroniques.
Danslebutdeminiaturiserlesdispositifspourdépensermoinsdematièrepremière,moins
d’énergie d’opération, et atteindre des vitesses plus élevées car les distances entre éléments
logiquessontmoindres,ilfauttenircomptequelabassedimensionasouventdesconséquences
importantes sur la physique. La mécanique quantique nous apprend par exemple que lorsque
la taille d’un puits de potentiel est faible, la discrétisation des niveaux énergétiques devient
évidenteetqueleurénergiedépenddelatailledupuits.Cephénomèneestmisenévidencelors
de la luminescence par des disques de GaN/AlN de tailles différentes (fig. 1.1d). La densité
d’états g(E) change aussi fortement en fonction de la dimensionnalité : pour des électrons
libres, à trois dimensions (3D) g(E) pE, à deux dimensions (2D) elle est constante, et
/
à une dimension (1D) g(E) 1/pE. Nous voyons donc que les propriétés des systèmes
/
volumiques (ou 3D) ne sont pas extrapolables directement, et aux enjeux appliqués de ce
type de systèmes se rajoutent les enjeux fondamentaux : la basse dimension peut modifier les
propriétés par rapport à celles du volume, les exalter ou même faire apparaître une physique
nouvelle.
Parmi les propriétés qui sont modifiées par la dimensionnalité se trouve la ferroélectricité,
c’est-à-dire l’apparition d’une polarisation électrique spontanée. Cette propriété apparaît sur
des matériaux comme les perovskites BaTiO ou PbTiO , d’intérêt appliqué considérable
3 3
car leur constante diélectrique est facilement contrôlée par des champs électriques. A 2D, les
1. Aujourd’huionpeutatteindreles20nmparlithographieélectronique(1nm 3distancesatomiques).
⇠
1
2 Chapitre 1. Les systèmes à basse dimension
(a)
 (b)

(c)
 (d)

Figure 1.1: (a) Image d’artiste sur les travaux de [Bachtold et al., 2001], qui démontrait la faisa-
bilité de circuits logiques à base de transistors à effet de champ avec des nanotubes de carbone. (b)
Anisotropie magnétique de nanoplots en fonction du nombre d’atomes de Co les constituant. A titre
indicatif,ilyadeslignesdiscontinuesquimontrentl’énergied’anisotropiemagnétiquedel’alliageL10
CoPtetduhcp-Co[Gambardella etal.,2003].(c)LuminescencededisquesquantiquesdeGaN/AlNen
fonction de leur taille [Zagonel et al., 2011]. (d) Mesures de magnétotransport à champs magnétiques
élevésindiquantl’effetHallfractionnairesurlegraphène.LeplateauAavecconductanceG 0.3e2/h
⇠
apparaîtpourdeschampsplusgrandsque11T.Dansl’insert,Gestrepresentéenfonctiondufacteur
de remplissage n. Toutes les courbes G(n) suivent une courbe universelle qui permet d’identifier la
signature A comme l’état correspondant à ⌫ =1/3 [Bolotin et al., 2009].