Quantum dissipation and decoherence of collective excitations in metallic nanoparticles

201 Pages·2009·4.01 MB·English

Quantum dissipation and decoherence of collective
excitations in metallic nanoparticles
Guillaume Weick
To cite this version:
Guillaume Weick. Quantum dissipation and decoherence of collective excitations in metallic nanopar-
ticles. Condensed Matter [cond-mat]. Université Louis Pasteur - Strasbourg I; Universität Augsburg,
2006. English. ￿NNT: ￿. ￿tel-00103438￿
HAL Id: tel-00103438
https://theses.hal.science/tel-00103438
Submitted on 4 Oct 2006
HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est
archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents
entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,
lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de
teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires
abroad, or from public or private research centers. publics ou privés.
(cid:78)(cid:167)(cid:17)(cid:18)(cid:20)(cid:18)
(cid:25)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:22)
(cid:45)(cid:79)(cid:66)(cid:73)(cid:76)(cid:73)(cid:84)(cid:207) (cid:37)(cid:78)฀(cid:82)(cid:65)(cid:73)(cid:83)(cid:79)(cid:78)฀(cid:68)(cid:85)฀
(cid:68)(cid:207)(cid:77)(cid:207)(cid:78)(cid:65)(cid:71)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀
(cid:68)(cid:85)฀(cid:51)(cid:69)(cid:82)(cid:86)(cid:73)(cid:67)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀
(cid:30)฀(cid:19)(cid:69)฀(cid:82)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:79)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀(cid:68)(cid:7)(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:68)(cid:73)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀ (cid:33)(cid:85)฀(cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:71)(cid:82)(cid:65)(cid:77)(cid:77)(cid:69)฀(cid:26)฀(cid:82)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:79)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀(cid:68)(cid:7)(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:13) (cid:84)(cid:65)(cid:73)(cid:82)(cid:69)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:22)(cid:13)(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:23)฀(cid:204)฀(cid:76)(cid:7)(cid:53)(cid:44)(cid:48)(cid:14)฀(cid:33)(cid:74)(cid:79)(cid:85)(cid:84)(cid:69)(cid:82)฀(cid:204)฀
(cid:67)(cid:79)(cid:77)(cid:77)(cid:85)(cid:78)(cid:73)(cid:67)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:12)฀
(cid:69)(cid:84)฀(cid:68)(cid:7)(cid:69)(cid:78)(cid:83)(cid:69)(cid:73)(cid:71)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)(cid:13) (cid:68)(cid:73)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:68)(cid:7)(cid:69)(cid:78)(cid:83)(cid:69)(cid:73)(cid:71)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)(cid:13)(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:83)(cid:12)฀ (cid:76)(cid:65)฀(cid:67)(cid:79)(cid:77)(cid:80)(cid:207)(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:68)(cid:73)(cid:83)(cid:67)(cid:73)(cid:80)(cid:76)(cid:73)(cid:78)(cid:65)(cid:73)(cid:82)(cid:69)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:76)(cid:73)(cid:78)(cid:13)
(cid:76)(cid:69)฀(cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:67)(cid:72)(cid:65)(cid:73)(cid:78)฀
(cid:86)(cid:73)(cid:83)(cid:73)(cid:84)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:67)(cid:65)(cid:77)(cid:80)(cid:85)(cid:83)(cid:12)฀(cid:73)(cid:78)(cid:70)(cid:79)(cid:82)(cid:77)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:83)฀(cid:83)(cid:85)(cid:82)฀ (cid:71)(cid:85)(cid:73)(cid:83)(cid:84)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)฀(cid:85)(cid:78)(cid:69)฀(cid:69)(cid:88)(cid:80)(cid:207)(cid:82)(cid:73)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:66)(cid:73)(cid:78)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:13)
(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:83)฀(cid:68)(cid:65)(cid:78)(cid:83)฀(cid:76)(cid:69)฀
(cid:66)(cid:85)(cid:76)(cid:76)(cid:69)(cid:84)(cid:73)(cid:78)฀
(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:207)(cid:67)(cid:72)(cid:65)(cid:78)(cid:71)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:37)(cid:82)(cid:65)(cid:83)(cid:77)(cid:85)(cid:83)(cid:15)(cid:51)(cid:79)(cid:67)(cid:82)(cid:65)(cid:84)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:78)(cid:65)(cid:76)(cid:69)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:66)(cid:73)(cid:67)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:85)(cid:82)(cid:69)(cid:76)(cid:76)(cid:69)(cid:12)฀(cid:84)(cid:69)(cid:76)฀(cid:69)(cid:83)(cid:84)฀(cid:76)(cid:7)(cid:79)(cid:66)(cid:74)(cid:69)(cid:67)(cid:84)(cid:73)(cid:70)฀
(cid:68)(cid:79)(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:83)(cid:67)(cid:73)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀
(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:38)(cid:65)(cid:67)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:207)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:66)(cid:73)(cid:79)(cid:76)(cid:79)(cid:71)(cid:73)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:68)(cid:69)฀(cid:67)(cid:69)(cid:84)(cid:84)(cid:69)฀(cid:67)(cid:79)(cid:76)(cid:76)(cid:65)(cid:66)(cid:79)(cid:82)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀(cid:78)(cid:79)(cid:86)(cid:65)(cid:84)(cid:82)(cid:73)(cid:67)(cid:69)฀(cid:69)(cid:78)฀ (cid:68)(cid:7)(cid:73)(cid:78)(cid:70)(cid:79)(cid:82)(cid:77)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:83)฀
(cid:76)(cid:65)฀(cid:86)(cid:73)(cid:69)฀(cid:8)(cid:53)(cid:44)(cid:48)฀(cid:13)฀(cid:53)(cid:78)(cid:73)(cid:86)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:73)(cid:84)(cid:203)(cid:84)฀
(cid:68)(cid:69)(cid:85)(cid:88)฀(cid:85)(cid:78)(cid:73)(cid:86)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:73)(cid:84)(cid:207)(cid:83)(cid:12)฀(cid:80)(cid:82)(cid:207)(cid:83)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀(cid:68)(cid:69)฀ (cid:66)(cid:73)(cid:79)(cid:76)(cid:79)(cid:71)(cid:73)(cid:69)฀(cid:6)฀(cid:66)(cid:73)(cid:79)(cid:67)(cid:72)(cid:73)(cid:77)(cid:73)(cid:69)(cid:14) (cid:80)(cid:65)(cid:82)(cid:65)(cid:212)(cid:84)(cid:82)(cid:65)฀
(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:51)(cid:65)(cid:65)(cid:82)(cid:76)(cid:65)(cid:78)(cid:68)(cid:69)(cid:83)(cid:9) (cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:74)(cid:69)(cid:84)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:82)(cid:69)(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:67)(cid:72)(cid:69)฀(cid:69)(cid:78)฀(cid:80)(cid:72)(cid:65)(cid:82)(cid:77)(cid:65)(cid:13) (cid:76)(cid:69)฀(cid:18)(cid:18)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:22)(cid:14)
(cid:67)(cid:79)(cid:76)(cid:79)(cid:71)(cid:73)(cid:69)(cid:12)฀(cid:86)(cid:73)(cid:82)(cid:79)(cid:76)(cid:79)(cid:71)(cid:73)(cid:69)(cid:12)฀(cid:73)(cid:77)(cid:77)(cid:85)(cid:78)(cid:79)(cid:76)(cid:79)(cid:71)(cid:73)(cid:69)฀(cid:69)(cid:84)฀ (cid:35)(cid:79)(cid:78)(cid:84)(cid:65)(cid:67)(cid:84)(cid:83)฀(cid:26)฀
(cid:53)(cid:78)(cid:69)฀(cid:80)(cid:82)(cid:69)(cid:77)(cid:73)(cid:210)(cid:82)(cid:69)฀(cid:82)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:79)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀(cid:65)(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:84)฀(cid:69)(cid:85)฀ (cid:71)(cid:207)(cid:78)(cid:207)(cid:84)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)฀(cid:72)(cid:85)(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:58)(cid:40)(cid:45)(cid:34)(cid:14) (cid:38)(cid:65)(cid:67)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:207)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:83)(cid:67)(cid:73)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:86)(cid:73)(cid:69)฀(cid:26)฀
(cid:36)(cid:82)฀(cid:42)(cid:79)(cid:69)(cid:82)(cid:78)฀(cid:48)(cid:224)(cid:84)(cid:90)
(cid:76)(cid:73)(cid:69)(cid:85)฀(cid:204)฀(cid:51)(cid:65)(cid:65)(cid:82)(cid:66)(cid:82)(cid:224)(cid:67)(cid:75)(cid:69)(cid:78)฀(cid:69)(cid:78)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:20)(cid:12)฀ (cid:35)(cid:69)(cid:84)(cid:84)(cid:69)฀(cid:82)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:79)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)(cid:12)฀(cid:79)(cid:82)(cid:71)(cid:65)(cid:78)(cid:73)(cid:83)(cid:207)(cid:69)฀(cid:204)฀(cid:76)(cid:7)(cid:73)(cid:78)(cid:73)(cid:13)
(cid:74)(cid:14)(cid:80)(cid:85)(cid:69)(cid:84)(cid:90)(cid:32)(cid:73)(cid:66)(cid:77)(cid:67)(cid:14)(cid:85)(cid:13)(cid:83)(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:83)(cid:66)(cid:71)(cid:14)(cid:70)(cid:82)
(cid:83)(cid:85)(cid:73)(cid:86)(cid:73)(cid:69)฀(cid:69)(cid:78)฀(cid:70)(cid:207)(cid:86)(cid:82)(cid:73)(cid:69)(cid:82)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:21)฀(cid:80)(cid:65)(cid:82)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:86)(cid:69)(cid:78)(cid:85)(cid:69)฀ (cid:84)(cid:73)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:86)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:36)(cid:82)฀(cid:42)(cid:14)฀(cid:48)(cid:224)(cid:84)(cid:90)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:35)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀
(cid:35)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)(cid:78)(cid:71)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀(cid:41)(cid:44)(cid:34)฀(cid:26)
(cid:204)฀(cid:51)(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:83)(cid:66)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:71)฀(cid:68)(cid:7)(cid:85)(cid:78)฀(cid:71)(cid:82)(cid:79)(cid:85)(cid:80)(cid:69)฀(cid:68)(cid:7)(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:13) (cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)(cid:78)(cid:71)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:7)(cid:41)(cid:78)(cid:83)(cid:84)(cid:73)(cid:84)(cid:85)(cid:84)฀(cid:44)(cid:69)฀(cid:34)(cid:69)(cid:76)฀(cid:67)(cid:217)(cid:84)(cid:207)฀ (cid:35)(cid:65)(cid:84)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:73)(cid:78)(cid:69)฀(cid:35)(cid:72)(cid:79)(cid:85)(cid:73)(cid:83)(cid:83)(cid:65)
(cid:68)(cid:73)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:68)(cid:7)(cid:69)(cid:78)(cid:83)(cid:69)(cid:73)(cid:71)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:7)(cid:85)(cid:78)(cid:73)(cid:13) (cid:83)(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:83)(cid:66)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:71)(cid:69)(cid:79)(cid:73)(cid:83)(cid:12)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:48)(cid:82)฀(cid:45)(cid:14)฀(cid:51)(cid:67)(cid:72)(cid:77)(cid:73)(cid:84)(cid:84)฀ (cid:66)(cid:85)(cid:82)(cid:69)(cid:65)(cid:85)฀(cid:18)(cid:20)(cid:25)(cid:40)฀
(cid:86)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:73)(cid:84)(cid:207)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:51)(cid:65)(cid:82)(cid:82)(cid:69)(cid:14)฀(cid:44)(cid:65)฀(cid:19)(cid:69)฀(cid:207)(cid:68)(cid:73)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:12)฀ (cid:67)(cid:217)(cid:84)(cid:207)฀ (cid:83)(cid:65)(cid:82)(cid:82)(cid:79)(cid:73)(cid:83)(cid:12)฀ (cid:83)(cid:7)(cid:73)(cid:78)(cid:83)(cid:67)(cid:82)(cid:73)(cid:84)฀ (cid:68)(cid:65)(cid:78)(cid:83)฀ (cid:76)(cid:69)฀ (cid:67)(cid:65)(cid:84)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:73)(cid:78)(cid:69)(cid:14)(cid:67)(cid:72)(cid:79)(cid:85)(cid:73)(cid:83)(cid:83)(cid:65)(cid:32)(cid:76)(cid:65)(cid:66)(cid:76)(cid:65)(cid:78)(cid:71)(cid:13)(cid:85)(cid:76)(cid:80)(cid:14)(cid:85)(cid:13)
(cid:83)(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:83)(cid:66)(cid:71)(cid:14)(cid:70)(cid:82)
(cid:76)(cid:69)฀(cid:17)(cid:25)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:22)(cid:12)฀(cid:80)(cid:69)(cid:82)(cid:77)(cid:69)(cid:84)(cid:84)(cid:82)(cid:65)฀(cid:67)(cid:69)(cid:84)(cid:84)(cid:69)฀ (cid:67)(cid:65)(cid:68)(cid:82)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:207)(cid:67)(cid:72)(cid:65)(cid:78)(cid:71)(cid:69)(cid:83)฀(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)(cid:85)(cid:88)฀
(cid:59)
(cid:83)(cid:79)(cid:77)(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:82)(cid:69)
(cid:70)(cid:79)(cid:73)(cid:83)฀(cid:65)(cid:85)(cid:88)฀(cid:83)(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:83)(cid:66)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:71)(cid:69)(cid:79)(cid:73)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:68)(cid:207)(cid:67)(cid:79)(cid:85)(cid:13) (cid:70)(cid:65)(cid:67)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:207)(cid:83)฀(cid:86)(cid:73)(cid:83)(cid:65)(cid:78)(cid:84)฀(cid:204)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:77)(cid:73)(cid:83)(cid:69)฀(cid:83)(cid:85)(cid:82)฀(cid:80)(cid:73)(cid:69)(cid:68)฀
(cid:86)(cid:82)(cid:73)(cid:82)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:76)(cid:65)(cid:66)(cid:79)(cid:82)(cid:65)(cid:84)(cid:79)(cid:73)(cid:82)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:58)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:85)(cid:77)฀ (cid:68)(cid:7)(cid:85)(cid:78)฀ (cid:67)(cid:85)(cid:82)(cid:83)(cid:85)(cid:83)฀ (cid:70)(cid:82)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:79)(cid:13)(cid:65)(cid:76)(cid:76)(cid:69)(cid:77)(cid:65)(cid:78)(cid:68)฀ (cid:69)(cid:78)฀
(cid:70)(cid:224)(cid:82)฀(cid:40)(cid:85)(cid:77)(cid:65)(cid:78)฀(cid:85)(cid:78)(cid:68)฀(cid:45)(cid:79)(cid:76)(cid:69)(cid:75)(cid:85)(cid:76)(cid:65)(cid:82)(cid:66)(cid:73)(cid:79)(cid:76)(cid:79)(cid:71)(cid:73)(cid:69)฀ (cid:51)(cid:67)(cid:73)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:86)(cid:73)(cid:69)(cid:14)฀(cid:53)(cid:78)(cid:69)฀(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:68)(cid:73)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:69)฀
(cid:33)(cid:67)(cid:84)(cid:85)(cid:65)(cid:76)(cid:73)(cid:84)(cid:207)(cid:83)฀ (cid:17)(cid:15)(cid:18)
(cid:8)(cid:58)(cid:40)(cid:45)(cid:34)(cid:9)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:7)(cid:53)(cid:78)(cid:73)(cid:86)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:73)(cid:84)(cid:207)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:51)(cid:65)(cid:82)(cid:82)(cid:69)฀ (cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:7)(cid:53)(cid:44)(cid:48)฀(cid:84)(cid:69)(cid:82)(cid:77)(cid:73)(cid:78)(cid:69)฀(cid:65)(cid:67)(cid:84)(cid:85)(cid:69)(cid:76)(cid:76)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀(cid:83)(cid:65)฀
(cid:73)(cid:77)(cid:80)(cid:76)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:207)(cid:83)฀(cid:83)(cid:85)(cid:82)฀(cid:76)(cid:69)฀(cid:83)(cid:73)(cid:84)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:35)(cid:40)(cid:53)฀(cid:68)(cid:69)฀ (cid:76)(cid:73)(cid:67)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:8)(cid:44)(cid:19)(cid:9)฀(cid:204)฀(cid:76)(cid:7)(cid:53)(cid:68)(cid:51)(cid:12)฀(cid:68)(cid:69)(cid:85)(cid:88)฀(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:68)(cid:73)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀ (cid:47)(cid:82)(cid:71)(cid:65)(cid:78)(cid:73)(cid:83)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀ (cid:18)
(cid:73)(cid:78)(cid:83)(cid:84)(cid:73)(cid:84)(cid:85)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:78)(cid:69)(cid:76)(cid:76)(cid:69)฀
(cid:51)(cid:65)(cid:65)(cid:82)(cid:66)(cid:82)(cid:224)(cid:67)(cid:75)(cid:69)(cid:78)(cid:13)(cid:40)(cid:79)(cid:77)(cid:66)(cid:85)(cid:82)(cid:71)(cid:14) (cid:83)(cid:65)(cid:82)(cid:82)(cid:79)(cid:73)(cid:83)฀(cid:80)(cid:65)(cid:83)(cid:83)(cid:69)(cid:82)(cid:79)(cid:78)(cid:84)฀(cid:76)(cid:7)(cid:65)(cid:78)(cid:78)(cid:207)(cid:69)฀(cid:85)(cid:78)(cid:73)(cid:86)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:73)(cid:13)
(cid:48)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:79)(cid:78)(cid:78)(cid:69)(cid:76)(cid:83)฀ (cid:18)(cid:15)(cid:19)
(cid:38)(cid:79)(cid:82)(cid:77)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀ (cid:19)
(cid:41)(cid:53)(cid:52)
(cid:50)(cid:69)(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:67)(cid:72)(cid:69)฀ (cid:20)(cid:15)(cid:21)
(cid:35)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:85)(cid:82)(cid:69)฀
(cid:83)(cid:67)(cid:73)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:73)(cid:70)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)฀ (cid:21)(cid:15)(cid:22)
(cid:30)฀(cid:42)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:78)(cid:207)(cid:69)฀(cid:105)฀(cid:45)(cid:65)(cid:78)(cid:65)(cid:71)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀ (cid:204)฀(cid:207)(cid:86)(cid:65)(cid:76)(cid:85)(cid:69)(cid:82)฀(cid:68)(cid:65)(cid:78)(cid:83)฀(cid:76)(cid:7)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:82)(cid:69)(cid:80)(cid:82)(cid:73)(cid:83)(cid:69)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:82)(cid:73)(cid:83)(cid:13) (cid:68)(cid:69)฀(cid:67)(cid:79)(cid:78)(cid:83)(cid:73)(cid:71)(cid:78)(cid:69)(cid:82)฀(cid:76)(cid:69)฀(cid:82)(cid:207)(cid:83)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:65)(cid:84)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:7)(cid:207)(cid:86)(cid:65)(cid:76)(cid:85)(cid:65)(cid:13)
(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:83)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:207)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:83)(cid:207)(cid:67)(cid:85)(cid:82)(cid:73)(cid:84)(cid:207)฀ (cid:81)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀(cid:80)(cid:79)(cid:85)(cid:82)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:83)(cid:207)(cid:67)(cid:85)(cid:82)(cid:73)(cid:84)(cid:207)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:83)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:207)฀ (cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:82)(cid:73)(cid:83)(cid:81)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀(cid:83)(cid:85)(cid:82)฀(cid:85)(cid:78)฀(cid:68)(cid:79)(cid:67)(cid:85)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀ (cid:50)(cid:69)(cid:76)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:83)฀
(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:82)(cid:78)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:65)(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:22)(cid:15)(cid:24)
(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:76)(cid:76)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:83)(cid:14)฀(cid:35)(cid:69)(cid:84)(cid:84)(cid:69)฀(cid:82)(cid:69)(cid:67)(cid:72)(cid:69)(cid:82)(cid:67)(cid:72)(cid:69)฀ (cid:85)(cid:78)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)฀(cid:204)฀(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:73)(cid:82)฀(cid:204)฀(cid:74)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:14)
(cid:69)(cid:78)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:119)
(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:82)(cid:73)(cid:83)(cid:81)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀(cid:207)(cid:86)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:85)(cid:69)(cid:76)(cid:83)฀(cid:8)(cid:69)(cid:84)฀(cid:76)(cid:69)(cid:85)(cid:82)฀(cid:207)(cid:86)(cid:65)(cid:13) (cid:45)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:73)(cid:77)(cid:207)(cid:68)(cid:73)(cid:65)฀ (cid:24)
(cid:76)(cid:85)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:9)฀(cid:83)(cid:69)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:68)(cid:85)(cid:73)(cid:84)฀(cid:78)(cid:79)(cid:84)(cid:65)(cid:77)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀(cid:80)(cid:65)(cid:82)฀ (cid:45)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)
(cid:44)(cid:69)฀(cid:68)(cid:207)(cid:80)(cid:65)(cid:82)(cid:84)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀(cid:39)(cid:207)(cid:78)(cid:73)(cid:69)฀(cid:73)(cid:78)(cid:68)(cid:85)(cid:83)(cid:84)(cid:82)(cid:73)(cid:69)(cid:76)฀(cid:6)฀ (cid:54)(cid:73)(cid:69)฀(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:68)(cid:73)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:69)฀ (cid:25)
(cid:76)(cid:7)(cid:65)(cid:78)(cid:65)(cid:76)(cid:89)(cid:83)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:67)(cid:207)(cid:68)(cid:207)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:70)(cid:65)(cid:66)(cid:82)(cid:73)(cid:67)(cid:65)(cid:13) (cid:33)(cid:86)(cid:69)(cid:67)฀(cid:85)(cid:78)(cid:69)฀(cid:79)(cid:67)(cid:67)(cid:85)(cid:82)(cid:82)(cid:69)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:77)(cid:65)(cid:76)(cid:65)(cid:68)(cid:73)(cid:69)฀
(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)(cid:12)฀(cid:69)(cid:78)฀(cid:67)(cid:79)(cid:76)(cid:76)(cid:65)(cid:66)(cid:79)(cid:82)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀(cid:65)(cid:86)(cid:69)(cid:67)฀
(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:12)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:207)(cid:81)(cid:85)(cid:73)(cid:80)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:76)(cid:12)฀ (cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:70)(cid:69)(cid:83)(cid:83)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:78)(cid:69)(cid:76)(cid:76)(cid:69)฀(cid:24)฀(cid:204)฀(cid:17)(cid:16)฀(cid:70)(cid:79)(cid:73)(cid:83)฀(cid:80)(cid:76)(cid:85)(cid:83)฀ (cid:33)(cid:71)(cid:69)(cid:78)(cid:68)(cid:65)฀
(cid:76)(cid:7)(cid:33)(cid:83)(cid:83)(cid:79)(cid:67)(cid:73)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀ (cid:70)(cid:82)(cid:65)(cid:78)(cid:160)(cid:65)(cid:73)(cid:83)(cid:69)฀ (cid:68)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:73)(cid:78)(cid:71)(cid:207)(cid:13) (cid:83)(cid:67)(cid:73)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:73)(cid:70)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)฀ (cid:25)(cid:15)(cid:17)(cid:16)
(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:83)(cid:85)(cid:66)(cid:83)(cid:84)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:79)(cid:85)฀ (cid:80)(cid:82)(cid:207)(cid:80)(cid:65)(cid:82)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:83)฀ (cid:207)(cid:76)(cid:69)(cid:86)(cid:207)(cid:69)฀ (cid:81)(cid:85)(cid:69)฀ (cid:76)(cid:65)฀ (cid:77)(cid:79)(cid:89)(cid:69)(cid:78)(cid:78)(cid:69)฀ (cid:69)(cid:84)฀ (cid:85)(cid:78)(cid:69)฀
(cid:78)(cid:73)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:83)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:82)(cid:69)(cid:83)(cid:80)(cid:79)(cid:78)(cid:83)(cid:65)(cid:66)(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:13)
(cid:67)(cid:72)(cid:73)(cid:77)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)(cid:83)(cid:12)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:7)(cid:65)(cid:77)(cid:207)(cid:78)(cid:65)(cid:71)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:68)(cid:85)(cid:82)(cid:207)(cid:69)฀ (cid:68)(cid:7)(cid:73)(cid:78)(cid:67)(cid:65)(cid:80)(cid:65)(cid:67)(cid:73)(cid:84)(cid:207)฀ (cid:84)(cid:69)(cid:77)(cid:80)(cid:79)(cid:82)(cid:65)(cid:73)(cid:82)(cid:69)฀ (cid:33)(cid:67)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀(cid:83)(cid:79)(cid:67)(cid:73)(cid:65)(cid:76)(cid:69)฀
(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)(cid:12)฀(cid:79)(cid:82)(cid:71)(cid:65)(cid:78)(cid:73)(cid:83)(cid:69)฀(cid:85)(cid:78)(cid:69)฀(cid:74)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:78)(cid:207)(cid:69)฀(cid:83)(cid:85)(cid:82)฀(cid:76)(cid:69)฀
(cid:69)(cid:84)฀(cid:67)(cid:85)(cid:76)(cid:84)(cid:85)(cid:82)(cid:69)(cid:76)(cid:76)(cid:69)฀ (cid:17)(cid:17)
(cid:76)(cid:73)(cid:69)(cid:85)(cid:88)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:76)฀(cid:79)(cid:85)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀(cid:73)(cid:78)(cid:83)(cid:84)(cid:65)(cid:76)(cid:76)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:83)(cid:12)฀ (cid:76)(cid:73)(cid:207)(cid:69)฀(cid:65)(cid:85)(cid:88)฀(cid:65)(cid:67)(cid:67)(cid:73)(cid:68)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:21)(cid:19)฀(cid:74)(cid:79)(cid:85)(cid:82)(cid:83)(cid:12)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀
(cid:105)฀(cid:45)(cid:65)(cid:78)(cid:65)(cid:71)(cid:69)(cid:77)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:83)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:207)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀
(cid:14)(cid:14)(cid:14)฀(cid:8)(cid:65)(cid:82)(cid:84)(cid:73)(cid:67)(cid:76)(cid:69)฀(cid:44)(cid:14)(cid:18)(cid:19)(cid:16)(cid:13)(cid:18)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:67)(cid:79)(cid:68)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:13) (cid:77)(cid:207)(cid:84)(cid:73)(cid:69)(cid:82)(cid:83)฀(cid:68)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:68)(cid:65)(cid:78)(cid:83)฀ (cid:41)(cid:78)(cid:70)(cid:79)(cid:83)฀(cid:80)(cid:82)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:81)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:17)(cid:18)
(cid:83)(cid:207)(cid:67)(cid:85)(cid:82)(cid:73)(cid:84)(cid:207)฀(cid:69)(cid:78)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)(cid:78)(cid:84)(cid:69)(cid:78)(cid:65)(cid:78)(cid:67)(cid:69)฀(cid:119)฀(cid:76)(cid:69)฀(cid:74)(cid:69)(cid:85)(cid:68)(cid:73)฀
(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:76)(cid:9)(cid:14)฀(cid:53)(cid:78)฀(cid:78)(cid:79)(cid:85)(cid:86)(cid:69)(cid:76)฀(cid:105)฀(cid:65)(cid:82)(cid:84)(cid:73)(cid:67)(cid:76)(cid:69)฀(cid:50)(cid:14)(cid:18)(cid:19)(cid:16)(cid:13)(cid:17)฀ (cid:76)(cid:7)(cid:73)(cid:78)(cid:68)(cid:85)(cid:83)(cid:84)(cid:82)(cid:73)(cid:69)฀ (cid:83)(cid:69)฀ (cid:82)(cid:207)(cid:86)(cid:210)(cid:76)(cid:69)(cid:78)(cid:84)฀ (cid:66)(cid:73)(cid:69)(cid:78)฀ (cid:80)(cid:76)(cid:85)(cid:83)฀
(cid:17)(cid:17)฀(cid:77)(cid:65)(cid:73)฀(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:22)฀(cid:204)฀(cid:76)(cid:7)(cid:41)(cid:53)(cid:52)฀(cid:44)(cid:79)(cid:85)(cid:73)(cid:83)฀(cid:48)(cid:65)(cid:83)(cid:84)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:12)฀
(cid:119)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:67)(cid:79)(cid:68)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:76)฀(cid:8)(cid:21)฀(cid:78)(cid:79)(cid:86)(cid:69)(cid:77)(cid:66)(cid:82)(cid:69)฀ (cid:69)(cid:88)(cid:80)(cid:79)(cid:83)(cid:207)(cid:83)฀(cid:65)(cid:85)(cid:88)฀(cid:65)(cid:67)(cid:67)(cid:73)(cid:68)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:83)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:65)(cid:85)(cid:88)฀(cid:77)(cid:65)(cid:76)(cid:65)(cid:13)
(cid:17)฀(cid:65)(cid:76)(cid:76)(cid:207)(cid:69)฀(cid:68)(cid:7)(cid:33)(cid:84)(cid:72)(cid:210)(cid:78)(cid:69)(cid:83)฀(cid:204)฀(cid:51)(cid:67)(cid:72)(cid:73)(cid:76)(cid:84)(cid:73)(cid:71)(cid:72)(cid:69)(cid:73)(cid:77)(cid:14)
(cid:18)(cid:16)(cid:16)(cid:17)(cid:9)฀(cid:82)(cid:69)(cid:78)(cid:70)(cid:79)(cid:82)(cid:67)(cid:69)฀(cid:76)(cid:65)฀(cid:80)(cid:82)(cid:207)(cid:86)(cid:69)(cid:78)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)฀(cid:68)(cid:69)(cid:83)฀ (cid:68)(cid:73)(cid:69)(cid:83)฀(cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:70)(cid:69)(cid:83)(cid:83)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:78)(cid:69)(cid:76)(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:81)(cid:85)(cid:69)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:65)(cid:85)(cid:84)(cid:82)(cid:69)(cid:83)฀
(cid:82)(cid:73)(cid:83)(cid:81)(cid:85)(cid:69)(cid:83)฀(cid:80)(cid:82)(cid:79)(cid:70)(cid:69)(cid:83)(cid:83)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:78)(cid:69)(cid:76)(cid:83)฀(cid:69)(cid:78)฀(cid:73)(cid:78)(cid:83)(cid:84)(cid:73)(cid:84)(cid:85)(cid:65)(cid:78)(cid:84)฀ (cid:77)(cid:207)(cid:84)(cid:73)(cid:69)(cid:82)(cid:83)(cid:14)฀(cid:35)(cid:7)(cid:69)(cid:83)(cid:84)฀(cid:67)(cid:69)฀(cid:81)(cid:85)(cid:73)฀(cid:82)(cid:69)(cid:83)(cid:83)(cid:79)(cid:82)(cid:84)฀(cid:68)(cid:69)฀
(cid:51)(cid:65)(cid:78)(cid:84)(cid:207)฀(cid:69)(cid:84)฀(cid:83)(cid:207)(cid:67)(cid:85)(cid:82)(cid:73)(cid:84)(cid:207)
(cid:76)(cid:7)(cid:79)(cid:66)(cid:76)(cid:73)(cid:71)(cid:65)(cid:84)(cid:73)(cid:79)(cid:78)(cid:12)฀(cid:80)(cid:79)(cid:85)(cid:82)฀(cid:84)(cid:79)(cid:85)(cid:84)฀(cid:69)(cid:77)(cid:80)(cid:76)(cid:79)(cid:89)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:12)฀ (cid:76)(cid:7)(cid:207)(cid:84)(cid:85)(cid:68)(cid:69)฀(cid:82)(cid:207)(cid:65)(cid:76)(cid:73)(cid:83)(cid:207)(cid:69)฀(cid:80)(cid:65)(cid:82)฀(cid:76)(cid:7)(cid:33)(cid:38)(cid:41)(cid:45)฀(cid:68)(cid:65)(cid:78)(cid:83)฀(cid:76)(cid:65)฀
(cid:44)(cid:69)฀(cid:67)(cid:79)(cid:68)(cid:69)฀(cid:68)(cid:85)฀(cid:84)(cid:82)(cid:65)(cid:86)(cid:65)(cid:73)(cid:76)฀(cid:79)(cid:66)(cid:76)(cid:73)(cid:71)(cid:69)฀(cid:76)(cid:69)(cid:83)฀(cid:69)(cid:77)(cid:80)(cid:76)(cid:79)(cid:89)(cid:69)(cid:85)(cid:82)(cid:83)฀
Quantum dissipation and decoherence of collective
excitations in metallic nanoparticles
— Guillaume Weick —
A dissertation submitted to
Universit´e Louis Pasteur, Strasbourg I
&
Universit¨at Augsburg
for the degrees of
Docteur de l’Universit´e Louis Pasteur, Strasbourg I
(Sp´ecialit´e : Physique de la mati`ere condens´ee)
&
Doktor der Naturwissenschaften
der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakult¨at der Universit¨at Augsburg
Thesis defence in Strasbourg, 22 September 2006 in front of the jury comprising
Supervisor ULP: Prof. Rodolfo A. Jalabert (IPCMS, Strasbourg)
Supervisor Augsburg: Prof. Gert-Ludwig Ingold (Institut fu¨r Physik, Augsburg)
Referees: Dr. Jean-Yves Bigot (IPCMS, Strasbourg)
Prof. Ulrich Eckern (Institut fu¨r Physik, Augsburg)
Prof. E´ric Suraud (IRSAMC, Toulouse)
Examiner: Prof. Hermann Grabert (Physikalisches Institut, Freiburg)
Invited member: Dr. Dietmar Weinmann (IPCMS, Strasbourg)

`
A Caroline

Contents
Remerciements (acknowledgments in French) ix
Summary xi
R´esum´e xv
1 Introduction 19
1.1 Surface plasmon excitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.1.1 Mie theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
1.1.2 Spill-out effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
1.2 Surface plasmon linewidth and quantum size effects . . . . . . . . . . . . 28
1.2.1 Free path effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
1.2.2 Linear response theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
1.2.3 Random phase approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
1.2.4 Time-dependent local density approximation . . . . . . . . . . . . 32
1.2.5 Approach of this thesis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
1.3 Time-resolved pump-probe spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
1.4 Outline of this thesis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
2 Metallic nanoparticles: A model system 43
2.1 Electronic Hamiltonian within the jellium model . . . . . . . . . . . . . . 43
2.1.1 Single-particle confinement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
2.1.2 Separation into collective and relative coordinates . . . . . . . . . 45
2.1.3 Alternative derivation of the coupling Hamiltonian . . . . . . . . 47
2.2 Mean-field approximation and second quantization procedure . . . . . . . 50
2.2.1 Center-of-mass Hamiltonian . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.2.2 Hamiltonian of the relative coordinates . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.2.3 Coupling between center-of-mass and relative-coordinate systems 52
2.3 External driving field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
2.4 Conclusion for Chapter 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
3 Dynamics of the surface plasmon excitation 55
3.1 Reduced density-matrix description of the electronic center of mass . . . 55
3.1.1 Free evolution of the center of mass . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.1.2 Effect of the external driving field . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.2 Two-level system approach . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
3.2.1 Analytical solutions of the Bloch equations without detuning . . . 69
v
Contents
3.2.2 Numerical solutions of the Bloch equations in presence of detuning 73
3.2.3 Estimation of the saturation parameter in typical experiments . . 74
3.3 Conclusion for Chapter 3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4 Lifetime of the surface plasmon excitation 77
4.1 Dipole matrix element from single-particle self-consistent states . . . . . 78
4.2 Semiclassical low-temperature expansion . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
4.3 Shell effects and nonmonotonic behavior of the plasmon linewidth . . . . 91
4.4 Conclusion for Chapter 4 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
5 Frequency of the surface plasmon excitation 95
5.1 Spill-out-induced frequency shift . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
5.1.1 Mean-field approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
5.1.2 Semiclassical low-temperature expansion for the number of spill-
out electrons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
5.1.3 Number of spill-out electrons: semiclassics vs. LDA . . . . . . . . 101
5.1.4 Redshift of the surface plasmon resonance . . . . . . . . . . . . . 102
5.2 Environment-induced frequency shift . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
5.3 Conclusion for Chapter 5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
6 Time evolution of the optical transmission in a pump-probe configuration 111
7 Double plasmon excitation and ionization in metallic clusters 115
7.1 Second plasmon decay: Landau damping . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
7.2 Second plasmon decay and ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
7.3 Conclusion for Chapter 7 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
8 Surface plasmon linewidth with an inhomogeneous dielectric environment 129
8.1 Surface plasmon linewidth with a soft self-consistent potential . . . . . . 133
8.1.1 Semiclassical dipole matrix element with spherical symmetry . . . 135
8.1.2 Surface plasmon rate with a slope for the self-consistent field . . . 138
8.2 Steepness of the self-consistent potential with a dielectric mismatch . . . 140
8.2.1 First case: ǫ = ǫ = ǫ = 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141
d m
8.2.2 Second case: ǫ = ǫ = ǫ = 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142
d m
6
8.2.3 Third case: ǫ = ǫ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143
d m
6
8.3 Surface plasmon linewidth with a dielectric mismatch . . . . . . . . . . . 143
8.4 Conclusion for Chapter 8 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
9 Concluding remarks and outlook 147
9.1 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
9.2 Outlook and future perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151
vi
Contents
A Three-level system 155
A.1 Rabi oscillations of a three-level system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
A.2 Three-level system with additional damping mechanisms . . . . . . . . . 159
A.2.1 Stationary solutions for the case γ = γ = 0 (no additional damp-
1 2
ing constants) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159
A.2.2 Stationary solutions for the three-level system with additional
dampings . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
B Semiclassical physics 163
B.1 Quantum propagator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
B.2 Feynman’s path integrals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
B.3 Semiclassical approximation of the propagator and of the Green function 165
B.3.1 Free propagator and van Vleck’s approximation . . . . . . . . . . 165
B.3.2 Gutzwiller’s approximation to the propagator and the Green func-
tion — Semiclassical expansions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166
B.4 Semiclassical density of states: Gutzwiller’s trace formula . . . . . . . . . 170
C Semiclassics with radial symmetry 173
C.1 Langer modification and partial density of states . . . . . . . . . . . . . . 174
C.2 Total density of states and Berry-Tabor formula for systems with radial
symmetry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 176
C.2.1 Spherical billiard . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 176
C.2.2 Disk billiard . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
C.2.3 Isotropic spherical harmonic oscillator . . . . . . . . . . . . . . . 183
D Second-order perturbation theory: Fermi’s golden rule 187
Bibliography 191
vii

Remerciements
(acknowledgments in French)
Je souhaite tout d’abord, et comme il se doit, remercier les membres du jury qui ont
´
accept´e de lire et juger cette th`ese, `a savoir Jean-Yves Bigot, Ulrich Eckern, Eric Suraud,
Hermann Grabert, et Dietmar Weinmann.
J’aimerais exprimer toute ma gratitude `a mes deux directeurs de th`ese, Rodolfo Jala-
bert et Gert Ingold. Durant ces trois ann´ees, ils m’ont constamment support´e et guid´e
dans mes recherches. Cela a ´et´e un grand plaisir de discuter avec eux de physique,
mais ´egalement de bien d’autres choses. Merci `a Rodolfo entre autres de m’avoir initi´e
« »
`a la religion de la physique semiclassique, de m’avoir appris comment aborder un
probl`eme de physique si complexe qu’il semble de prime abord insurmontable, et d’avoir
«
guid´e mon intuition lorsqu’il s’agissait de calculer une affreuse int´egrale ( Prenez la
»
limite semiclassique! ). Merci `a Gert notamment pour sa grande rigueur scientifique
et pour m’avoir appris l’art de r´ediger un article de fac¸on lisible (promis Gert, plus de
parenth`eses : c¸a couˆte trop cher!)
Un grand merci `a Dietmar Weinmann pour son soutien tout au long de cette th`ese,
ainsi que pour son ´ecoute et ses conseils constants. Merci ´egalement pour les sessions
d’escalade qui permettent de penser `a autre chose qu’`a la physique!
Merci `a Rafael Molina pour notre collaboration fructueuse, pour son aide avec le code
«
num´erique TDLDA, et pour notre quˆete sans relˆache du d´esormais fameux facteur
»
de trois. Merci ´egalement `a Axel Freyn pour son aide durant l’´elaboration du code
num´erique de diagonalisation exacte.
Je tiens `a remercier Val´erie Halt´e et Jean-Yves Bigot pour nos discussions sur les
exp´eriences de type pompe-sonde, ainsi que Paul-Antoine Hervieux pour nos entre-
tiens fructueux sur bien des aspects des nanoparticules m´etalliques. Merci ´egalement
`a Franc¸ois Gautier pour ses conseils et r´eflexions toujours tr`es avis´es, ainsi qu’`a Sig-
mund Kohler pour son expertise sur les ´equations maˆıtresses.
Mention sp´eciale `a mes coll`egues de l’IPCMS et de l’Institut fu¨r Physik d’Augsburg,
notamment `a Peter Falloon, Michael Schindler, Gerhard Schmid, Michael Straß, Ralf
Utermann, et Gabriel Vasseur.
Un grand merci `a Andr´e Bieber et Jean-Pierre Mu¨nch pour leurs conseils et soutien
tout au long de mes ´etudes `a Strasbourg.
JeremercielesoutienfinancierduDeutscherAkademischerAustauschDienst(DAAD)
´
et d’Egide (programme Procope), du Centre de Coop´eration Universitaire Franco-Ba-
varois / Bayerisch-Franz¨osisches Hochschulzentrum (CCUFB/BFHZ), et de l’Universit´e
ix