Nukleare Festkörperphysik Kernphysikalische Meßmethoden und ihre Anwendungen Von Prof. Dr. rer. nat. Günter Schatz Universität Konstanz und Prof. Dr. rer. nat. Alois Weidinger Hahn-Meitner-Institut GmbH, Berlin 3., durchgesehene Auflage Mit 192 Figuren EI3 B. G. Teubner Stuttgart 1997 Prof. Dr. rer. nat. Günter Schatz Geboren 1944 in Teisendort, Bayern. Studium an der FU Berlin, Diplomarbeit 1969 am Hahn-Meitner-Institut, Berlin. Promotion 1971 an der Universität Erlangen bei J. Christiansen, dort Assistent bis 1976. Von 1973 bis 1975 als Max-Kade-Stipendiat an der State University of New York, Stony Brook, USA. Habilitation 1976 in Erlangen. Seit 1976 Professor an der Universität Kon stanz; zwischenzeitlich mehrere Forschungsaufenthalte in Stony Brook, USA und Weizmann Institut, Israel. Prof. Dr. rer. nat. Alois Weidinger Geboren 1938 in Parsberg, Bayern. Studium an der Universität Mainz und FU Berlin. Diplomarbeit 1966 und Promotion 1969 am Hahn-Meitner-Institut, Berlin. Von 1969 bis 1975 Assistent an der Universität München. Von 1975 bis 1988 wissenschaftlicher Mitarbeiter an der Universität Konstanz, dort 1976 Habilitation und seit 1984 außerplanmäßiger Professor. Forschungsaufent halte 1966 bis 1967 an der Yale-University, USA und 1972 bis 1973 in Orsay, Frankreich. Seit 1988 wissenschaftlicher Mitarbeiter am Hahn-Meitner-Institut in Berlin. Die Deutsche Bibliothek - CIP-Einheitsaufnahme Schatz, Günter: Nukleare Festkörperphysik: kemphysikalische Messmethoden und ihre Anwendungen / von Günter Schatz und Alois Weidinger. - 3., durchges. Aufl. - Stuttgart: Teubner, 1997 (Teubner-Studienbücher: Physik) ISBN 978-3-519-23079-3 ISBN 978-3-322-94131-2 (eBook) DOI 10.1007/978-3-322-94131-2 Das Werk einschließlich aller seiner Teile ist urheberrechtlich geSChützt. Jede Verwertung außerhalb der engen Grenzen des Urheberrechtsgesetzes ist ohne Zustimmung des Verlages unzulässig und strafbar. Das gilt besonders für Vervielfältigungen, Übersetzungen, Mikrover filmungen und die Einspeicherung und Verarbeitung in elektronischen Systemen. © B. G. Teubner, Stuttgart 1992 Vorwort Das vorliegende Buch über "Nukleare Festkörperphysik" soll der zuneh menden Bedeutung dieses Gebietes in Forschung und Lehre insbesondere in Deutschland Rechnung tragen. Bei Vorlesungen, die wir seit meh reren Jahren an der Universität Konstanz durchführen, mußten wir fest stellen, daß es eine einheitliche Darstellung des Gebietes der nuklearen Festkörperphysik bisher nicht gibt. Durch die Vorlage dieses Buches woll ten wir diesem Mangel abhelfen. In diesem Buch werden verschiedene kernphysikalische Meßmethoden beschrieben und durch Anwendungsbeispiele aus der Festkörperphysik untermauert. Das Buch ist gedacht als begleitendes Lehrbuch zu einer Vorlesung über nukleare Festkörperphysik oder angewandte Kernphysik, als Lektüre zur Vorbereitung von Seminaren und von Versuchen im Fort geschrittenenpraktikum und als Einstiegslektüre in eines der behandel ten Forschungsgebiete. Der große Zuspruch, den das Buch sowohl bei den Lehrenden wie auch bei den Studenten gefunden hat, zeigt uns, daß das zugrundeliegende Konzept richtig ist. Bei der 2. Auflage im Jahre 1992 ist das Buch gründ lich überarbeitet und aktualisiert worden. Die jetzt vorliegende 3. Auflage folgt im wesentlichen der 2. Auflage, es sind lediglich Fehler und Unge nauigkeiten korrigiert worden. Inzwischen ist das Buch von Prof. John Gardner ins Englische übersetzt worden und unter dem Titel "Nuclear Condensed Matter Physics" im Verlag John Wiley & Sons, Chichester, 1996, erschienen. Für die vielfältige Unterstützung und Hilfe bei der Erstellung dieses Bu ches möchten wir uns bei unseren Kollegen und Mitarbeitern an der Uni versität Konstanz herzlich bedanken. Vor allem Herr Prof. Recknagel hat durch seine beständige Unterstützung und Förderung wesentlich zu die sem Buch beigetragen. Für Kritik und Anregungen zu einzelnen Kapiteln sind wir vielen Kollegen von anderen Universitäten besonders dankbar. Bedanken möchten wir uns auch bei den Studenten, die das Buch kritisch durchgearbeitet und uns auf Fehler und Unklarheiten aufmerksam ge macht haben. Konstanz und Berlin, Günter Schatz im März 1997 Alois Weidinger Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung ....................................................................... 9 2 Elektromagnetische Eigenschaften und Zerfall von Atomkernen .................................................................... 11 2.1 Das magnetische Kerndipolmoment ......................... 11 2.2 Das elektrische Kernquadrupolmoment ..................... 15 2.3 Der y-Zerfall des Kern .............................................. 18 2.4 Nachweis von y-Strahlung ........................................ 24 3 Hyperfeinwechselwirkung ................................................ 31 3.1 Magnetische Wechselwirkung .................................. 31 3.2 Elektrische Wechselwirkung .................................... 35 4 Mößbauer-Effekt.......................................................... .. ... 44 4.1 Methode................................................................. 44 4.2 Der Debye-Waller-Faktor .......................................... 47 4.3 Mößbauer-Quellen und Meßapparatur ...................... 55 4.3.1 Mößbauer-Quellen....................................... 55 4.3.2 Mößbauer-Apparatur.................................... 58 4.4 Isomerieverschiebung ............................................. 61 4.4.1 Isomerieverschiebung und chemische Wertigkeit ....................... ........................... 63 4.4.2 Valenzfluktuationen .................................... 65 m 4.5 Elektrische Quadrupolwechselwirkung ..................... 4.6 Magnetische Dipolwechselwirkung ........................... 70 4.6.1 Magnetisches Hyperfeinfeld im Inneren von Eisen .................................................... 71 4.6.2 Magnetisches Hyperfeinfeld an der (llO}-Oberfläche von Eisen .......................... ... 73 4.7 Quadratischer Doppler-Effekt ................................... 75 5 Gestörte 'M"Winkelkorrelation (PAC) ................................. 78 5.1 Theorie der ungestörten y-y-Winkelkorrelation ........... 78 5.1.1 Naive Theorie ................... ........................... 79 5.1.2 Allgemeine Theorie ...................................... 85 5.2 Theorie der gestörten y-y-Winkelkorrelation ............... frl 5.3 Berechnung des Störfaktors für Spezialfälle ............... 00 Inhaltsverzeichnis 5 5.3.1 Magnetische Dipolwechselwirkung ............... 91 5.3.2 Elektrische Quadrupolwechselwirkung .......... 00 5.4 PAC-Quellen und Meßapparatur .............................. ffi 5.4.1 PAC-Quellen............................................... ffi 5.4.2 Meßapparatur............................................. ~ 5.4.3 Elektronische Geräte für die Zeitmessung ...... 102 5.5 Elektrische Feldgradienten in nicht-kubischen Metallen ................................................................. 104 5.6 Atomare Defekte in Metallen .................................... 108 5.7 Adsorbatplätze auf Oberflächen .......................... ...... 112 5.8 Innere Magnetfelder in ferromagnetischen Substanzen ............................................................. 114 5.9 Integrale gestörte Winkelkorrelation (IPAC) und transiente Magnetfelder in Ferromagneten ................ 116 6 Magnetische Kernresonanz (NMR) .................................... 121 6.1 Methode....................................................... .......... 121 6.2 Klassische Behandlung der NMR (Bloch-Gleichungen) ................................................ 125 6.3 Experimentelle Anordnungen ................. ................. 132 6.3.1 Stationäre Methode ...................................... 133 6.3.2 Lock-in-Verstärker ...................................... 136 6.3.3 Gepulste Kernresonanz ................................ 138 6.3.4 Spin-Echo-Methode ...................................... 141 6.4 Chemische Verschiebung ........................................ 142 6.5 Knight-Shift in Metallen .......................................... 147 6.6 Spin-Gitter-Relaxation ............................................. 152 6.6.1 Spin-Gitter-Relaxation durch Bewegung .. ...... 153 6.6.2 Spin-Gitter-Relaxation in Metallen: Korringa-Relation ........................................ 156 6.7 NMR mit radioaktiven Kernen und Selbstdiffusion in Metallen ................................................................. 100 7 Kernorientierung (NO) ..................................................... 164 7.1 Methode ................................................................. 164 7.2 Experimentelle Anordnung ...................................... 166 7.2.1 3HerHe-Mischkryostat ................................. 167 6 Inhaltsverzeichnis 7.2.2 Radioaktive Quellen für die Kernorientierung ............. ................ ......... ... 100 7.2.3 Magnetische Kernresonanz an orientierten Kernen (NMR/NO) ..................... 170 7.3 Hyperfeinfelder .............................................. ...... ... 171 7.4 Spin-Gitter-Relaxation bei tiefen Temperaturen .......... 172 8 Myon-Spin-Rotation (j.ISR) ................ ...................... ........... 176 8.1 Methode..... ......... ............................... ..... ............... 176 8.2 Experimentelle Anordnung ................. ......... ............ 178 8.2.1 Myonenstrahl ......................... .... ............ ..... 178 8.2.2 Meßapparatur.......................................... ... 180 8.3 Innere B-Felder in magnetischen Substanzen .... .... .... 183 8.4 Diffusion des positiven Myons ................................... 189 8.4.1 Linienverengung durch Bewegung ................ 189 8.4.2 Einfang an Gitterdefekten ............................. 194 8.4.3 Diffusionsmodelle ........................................ 197 8.5 Myonium in Halbleitern........................................... 202 8.5.1 Normales Myonium ..................................... 203 8.5.2 Zeeman-Bereich (schwaches Magnetfeld) ....... 204 8.5.3 Paschen-Back-Bereich (starkes Magnetfeld) .... 205 8.5.4 Allgemeine Lösung ...................................... 206 8.5.5 Präzession des Jl+-Spins im Myonium ............ 208 9 Positronenvernichtung ..................................................... 211 9.1 Methode ................................................................. 211 9.2 Positronen quellen und Meßanordnungen .................. 213 9.2.1 Positronenquellen ........................................ 213 9.2.2 Meßanordnungen........................................ 215 9.3 Annihilationswinkelkorrelation und Fermi-Impuls von Leitungselektronen in Metallen .......................... 217 9.4 Lebensdauer des Positrons und Gitterdefekte in Metallen ................................................................. 2a) 10 Neutronenstreuung .......................................................... 226 10.1 Eigenschaften des Neutrons und Produktion von Neutronenstrahlen ...................... ........ .......... .......... 227 10.2 Nachweis von Neutronen ......................................... 230 10.3 Theorie der Neutronenstreuung ............................... 233 Inhaltsverzeichnis 7 10.3.1 Streuung an einem Atomkern ....................... 233 10.3.2 Neutronenstreuung an kondensierter Materie ....................................................... 235 10.4 Elastische Neutronenstreuung ................................. 240 10.5 Quasielastische Neutronenstreuung ......................... 246 10.6 Inelastische Neutronenstreuung .............................. 254 11 Ionenstrahlanalytik ......................................................... 258 11.1 Rutherford-Rückstreuung (RBS) ............................... 259 11.1.1 Kinematischer Faktor .................................. 200 11.1.2 Wirkungsquerschnitt für Rutherford- Streuung ..................................................... 262 11.1.3 Energieverlust in Materie ............................. 264 11.1.4 Beschleunigung und Nachweis von geladenen Teilchen ...................................... 266 11.1.5 Experimente an dünnen Filmen .................... 273 11.1.6 Nachweis der elastisch gestreuten Rückstoßatome (ERDA) ................................ 279 11.2 Gitterführung ......................................................... 282 11.2.1 Gitterplatzbestimmung von Fremdatomen in Kristallen ................................................ 287 11.2.2 Epitaktisches Wachstum ............................... 200 11.3 Analyse mittels Kernreaktionen (NRA) ..................... 292 11.3.1 Messung von Wasserstoff-Tiefenprofilen mit der 15N-Metode ....................................... 293 11.3.2 Interdiffusion von Polymeren detektiert mit der 2H(3He,4He)lH Kernreaktion .................... 293 11.3.3 Zusammenstellung einiger Kernreaktionen für die NRA-Methode ................................... 303 Anhang ...................................................................................... 306 A.1 Clebsch-Gordan-Koeffizienten und 3j-Symbole ............ 306 A.2 Sphärische Tensoren ............................................... 308 A.3 Wigner-Eckart-Theorem .......................................... 310 A.4 Weiterführende Literatur zu den einzelnen Kapiteln ... 311 A.5 Literaturverzeichnis.... .............. ............. ............. .... 313 Sachverzeichnis .......................................................................... 3al 1 Einleitung Die nukleare Festkörperphysik ist im Grenzgebiet zwischen Kern- und Festkörperphysik angesiedelt; sie vereinigt Elemente aus bei den Gebieten der Physik. Der Beitrag der Kernphysik liegt vor allem im methodischen Bereich, d.h. bei den Meßanordnungen und den beobachteten Effekten. In den meisten Fällen spielt der Nachweis von Teilchen- oder y-Strahlung eine wichtige Rolle. Dafür werden Instrumente und Methoden verwendet, wie sie in der Kernphysik entwickelt wurden. Die physikalischen Fragestellungen und Probleme andererseits stammen aus der Physik der kondensierten Materie. In diesem Sinne ist die nuk leare Festkörperphysik ein reines Gebiet der Festkörperphysik. Wie bei je dem neuen Gebiet standen zunächst die methodischen, d.h. die kernphy sikalischen Aspekte im Vordergrund, so daß eine gründliche Kenntnis in Kern- und Elementarteilchenphysik erforderlich war. Inzwischen sind die methodischen Probleme weitgehend gelöst. Das hat zur Folge, daß die Festkörperphysik als der eigentliche Forschungsgegenstand zunehmend an Boden gewinnt. Der Begriff "Nukleare Festkörperphysik" ist nicht sehr genau und bedarf einer näheren Bestimmung. Als eine Kurzformel kann folgende Defini tion angesehen werden: in der nuklearen Festkörperphysik untersucht man Festkörpereigenschaften mit kernphysikalischen Meßmethoden. Unter kernphysikalischen Meßmethoden versteht man den Nachweis von Teilchen (Elektronen, Protonen, Neutronen, <x-Teilchen, usw.) oder y Strahlung aus Kernzerfällen oder Kernreaktionen. In einem erweiterten Sinne werden auch elementare Teilchen (z.B. Myonen, Positronen, Neu tronen), die mit dem Festkörper in Wechselwirkung treten, in die Be trachtung einbezogen und unter dem Sammelbegriff "kernphysikalisch" mit erfaßt. Auch die magnetische Kernresonanz (NMR), bei der ebenfalls Atomkerne zur Beobachtung herangezogen werden, aber keine Teilchen oder y-Strahlung nachgewiesen wird, muß wegen vieler Gemeinsamkei ten zu anderen kernphysikalischen Methoden ebenfalls der nuklearen Festkörperphysik zugeordnet werden. Neben diesen Methoden werden auch Verfahren, bei denen energiereiche Ionen aus Teilchenbeschleunigern zum Einsatz kommen, der nuklearen Festkörperphysik zugerechnet. Für diesen Teilbereich wurde der Begriff G. Schatz et al., Nukleare Festkörperphysik © B. G. Teubner, Stuttgart 1992 10 1 Einleitung "Ionenstrahlanalytik" geprägt. Wir werden aus diesem außerordentlich vielfältigen Gebiet drei Methoden (Rutherford-Rückstreuung, Gitterfüh rung und Kernreaktionsanalyse) exemplarisch darstellen. Tracer-Methoden, bei denen im wesentlichen die Verteilung von radioak tiven Atomen räumlich und zeitlich im Festkörper studiert wird, sind eigentlich auch Gegenstand der nuklearen Festkörperphysik. Wir haben es unterlassen, die Tracer-Methoden und ihre Anwendungen in diesem Buch zu beschreiben; wir verweisen den Leser auf ausführliche Über sichtsartikel (ASK 70). In Abbildung 1.1 wird der Zusammenhang zwischen Kern- und Fest körperphysik im Rahmen der nuklearen Festkörperphysik schematisch verdeutlicht. Ausgehend von der Kernphysik und den Eigenschaften der einzelnen Teilchen (Atomkerne, Myonen, Positronen, Neutronen und Ionen) ergeben sich über die Wechselwirkungen die kernphysikalischen Meßmethoden, die dann schließlich in die Anwendungen in der Fest körperphysik münden. Der Aufbau dieses Buches wird sich an diesem Schema orientieren. Sonden Methoden Mößbauer-Effekt Gestörte Winkelkorrelation Magnetische Kernresonanz Kernorientierung Myon-Spin-Rotation Anwendungen Kern physik I----~ Positronenvernichtung inder Festkörperphysik Neutronenstreuung Rutherford-Rückstreuung Gitterführung Kernreaktionsanalyse Abb. 1.1 Schematische Gliederung der nuklearen Festkörperphysik 2 Elektromagnetische Eigenschaften und Zerfall von Atomkernen Der erste große Bereich der nuklearen Methoden, den wir in den folgen den Kapiteln vorstellen, geht von Atomkernen als Festkörpersonden aus. Um Atomkerne als Festkörpersonden einsetzen zu können, muß eine Wechselwirkung zwischen den Eigenschaften des Festkörpers und denen der Probenkerne beobachtbar sein. Da diese Wechselwirkung elektromag netischer Natur ist, sollen hier zunächst die elektrischen und magneti schen Eigenschaften der Sonden, d.h. das magnetische Kerndipolmoment -;1 und das elektrische Kernquadrupolmoment Q diskutiert werden. Die Information über die Wechselwirkung von -;1 oder Q mit den magneti schen oder elektrischen Festkörperfeldern wird dem Experimentator oft über die ausgesandte y-Strahlung übermittelt. Daher soll in diesem Kapi tel auch über die charakteristischen Zerfallseigenschaften von Kernen beim y-Zerfall gesprochen werden. 2.1 Das magnetische Kemdipolmornent Das magnetische Moment -;1 eines geladenen Körpers mit Drehimpuls 1 ist in der klassischen Physik gegeben durch (2.1) wobei y das gyromagnetische Verhältnis genannt wird. In der Quanten mechanik sind -;1 und 1 Operatoren und man definiert als magnetisches Moment den Wert der z-Komponente von -;1 im Zustand 11,M> mit M = I (I,M: Quantenzahlen des Gesamtdrehimpulses, bzw. der z- Komponente) 11 := <1,M=1 I Ilz 11,M=I> (2.2) und erhält damit 11 = yn [ (2.3) Das gyromagnetische Verhältnis der Atomkerne drückt man häufig durch den dimensionslosen g-Faktor aus, der mit y durch folgende Rela tion verknüpft ist G. Schatz et al., Nukleare Festkörperphysik © B. G. Teubner, Stuttgart 1992
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