Low-Rank Tensor Approximation in post Hartree-Fock Methods

163 Pages·2014·4.07 MB·English

Fakult¨at fu¨r Naturwissenschaften
Honorarprofessur fu¨r Computergestu¨tzte Quantenchemie
Low-Rank Tensor Approximation
in post Hartree-Fock Methods
von der Fakult¨at fu¨r Naturwissenschaften der Technischen Universit¨at Chemnitz
genehmigte Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades
doctor rerum naturalium
(Dr. rer. nat.)
vorgelegt von Dipl.-Chem. Udo Benedikt
geboren am 20.07.1983 in Annaberg-Buchholz
eingereicht am 15.05.2013
Gutachter:
Prof. Dr. Alexander A. Auer
Prof. Dr. Sibylle Gemming
Tag der Verteidigung: 21.01.2014
Benedikt, Udo
Low-Rank Tensor Approximation
in post Hartree-Fock Methods
Dissertation, Fakult¨at fu¨r Naturwissenschaften
Technische Universit¨at Chemnitz, Mai 2013
Bibliografische Beschreibung und Referat
Udo Benedikt
Low-Rank Tensor Approximation in post Hartree-Fock Methods
Technische Universit¨at Chemnitz, Fakult¨at fu¨r Naturwissenschaften
Dissertation 2013, 145 Seiten
Die vorliegende Arbeit besch¨aftigt sich mit der Anwendung neuartiger Tensorzerlegungs-
und Tensorrepesentationstechniken in hochgenauen post Hartree-Fock Methoden um das ho-
heSkalierungsverhaltendieserVerfahrenmitsteigenderSystemgr¨oßezuverringernundsomit
den “Fluch der Dimensionen” zu brechen. Nach einer vergleichenden Betrachtung verschie-
dener Representationsformate wird auf die Anwendung des “canonical polyadic” Formates
(CP) detailliert eingegangen. Dabei stehen zun¨achst die Umwandlung eines normalen, index-
basierten Tensors in das CP Format (Tensorzerlegung) und eine Methode der Niedrigrang
Approximation (Rangreduktion) fu¨r Zweielektronenintegrale in der AO Basis im Vorder-
grund. Die entscheidende Gr¨oße fu¨r die Anwendbarkeit ist dabei das Skalierungsverhalten
das Ranges mit steigender System- und Basissatzgr¨oße, da der Speicheraufwand und die
Berechnungskosten fu¨r Tensormanipulationen im CP Format zwar nur noch linear von der
Anzahl der Dimensionen des Tensors abh¨angen, allerdings auch mit der Expansionsl¨ange
(Rang) skalieren. Im Anschluss wird die AO-MO Transformation und der MP2 Algorithmus
mit zerlegten Tensoren im CP Format diskutiert und erneut das Skalierungsverhalten mit
steigender System- und Basissatzgr¨oße untersucht. Abschließend wird ein Coupled-Cluster
Algorithmus vorgestellt, welcher ausschließlich mit Tensoren in einer Niedrigrang CP Dar-
stellung arbeitet. Dabei wird vor allem auf die sukzessive Tensorkontraktion w¨ahrend der
iterativen Bestimmung der Amplituden eingegangen und die Fehlerfortpflanzung durch An-
wendungdesRangreduktions-Algorithmusanalysiert.AbschließendwirddieKomplexit¨atdes
gesamten Verfahrens bewertet und Verbesserungsm¨oglichkeiten der Reduktionsprozedur auf-
gezeigt.
Stichworte: Niedrigrang Tensor Approximation, Tensorzerlegung, Elektronenstrukturmetho-
den, post Hartree-Fock Methoden, Coupled-Cluster
Abstract
Udo Benedikt
Low-Rank Tensor Approximation in post Hartree-Fock Methods
Technische Universit¨at Chemnitz, Fakult¨at fu¨r Naturwissenschaften
PhD thesis 2013, 145 Seiten
In this thesis the application of novel tensor decomposition and tensor representation tech-
niques in highly accurate post Hartree-Fock methods is evaluated. These representation
techniques can help to overcome the steep scaling behaviour of high level ab-initio calcula-
tions with increasing system size and therefore break the“curse of dimensionality”. After a
comparison of various tensor formats the application of the“canonical polyadic”format (CP)
is described in detail. There, especially the casting of a normal, index based tensor into the
CP format (tensor decomposition) and a method for a low rank approximation (rank reduc-
tion) of the two-electron integrals in the AO basis are investigated. The decisive quantity for
the applicability of the CP format is the scaling of the rank with increasing system and basis
set size. The memory requirements and the computational effort for tensor manipulations in
the CP format are only linear in the number of dimensions but still depend on the expansion
length (rank) of the approximation. Furthermore, the AO-MO transformation and a MP2
algorithm with decomposed tensors in the CP format is evaluated and the scaling with in-
creasing system and basis set size is investigated. Finally, a Coupled-Cluster algorithm based
only on low-rank CP representation of the MO integrals is developed. There, especially the
successive tensor contraction during the iterative solution of the amplitude equations and
the error propagation upon multiple application of the reduction procedure are discussed. In
conclusion the overall complexity of a Coupled-Cluster procedure with tensors in CP format
is evaluated and some possibilities for improvements of the rank reduction procedure tailored
to the needs in electronic structure calculations are shown.
keywords: low-rank tensor approximation, tensor decomposition, electronic structure meth-
ods, post Hartree-Fock methods, Coupled-Cluster
Die vorliegende Arbeit wurde in der Zeit von September 2008 bis Dezember 2009 unter Lei-
tung von Prof. Dr. Alexander A. Auer in der Juniorprofessur fu¨r Theoretische Chemie der
Technischen Universit¨at Chemnitz begonnen, von Januar 2010 bis Februar 2012 am Max-
Planck-Institut fu¨r Eisenforschung in Du¨sseldorf fortgefu¨hrt und von M¨arz 2012 bis Mai 2013
am Max-Planck-Institut fu¨r Chemische Energieumwandlung in Mu¨lheim an der Ruhr abge-
schlossen.
Herrn Prof. Dr. Alexander A. Auer danke ich fu¨r die Einfu¨hrung in die Tiefen der ab-initio
Methoden mit allen Vorzu¨gen und Klippen der zugrunde liegenden Physik. Fu¨r die gew¨ahr-
te Freiheit bei der Bearbeitung des Themas, die zahlreichen, anregenden Diskussionen, die
großzu¨gige Unterstu¨tzung dieser Arbeit und die M¨oglichkeit auch an anderen, praktisch ori-
entierten Projekten zu arbeiten m¨ochte ich mich ganz besonders bedanken.
Prof. Dr. Sibylle Gemming und Prof. Dr. Alexander A. Auer gilt mein Dank fu¨r die Begut-
achtung diese Arbeit.
Prof. Dr. Dr. h.c. Wolfgang Hackbusch und besonders Dr. Mike Espig danke ich fu¨r die
fruchtbare Zusammenarbeit und die ausfu¨hrliche Einfu¨hrung in das Gebiet der Tensorrepre-
sentationstechniken. Auch wenn der Dialog am Anfang schwer fiel, konnte mir dennoch das
Verst¨andnis fu¨r verschiedene Tensorformate und die Funktionsweise des Rangreduktionsal-
gorithmus nahe gebracht werden. Dabei m¨ochte ich vor allem Dr. Mike Espig fu¨r das zur
Verfu¨gung stellen der Routinen zur Rangreduktion und die stetige Weiterentwicklung der
TensorCalculus Bibliothek sowie fu¨r die Einfu¨hrung in die objektorientierte C++ Program-
mierung danken.
Fu¨r die Nutzung verschiedener Großrechner m¨ochte ich mich beim Team des Chemnitzer
Hochleistungs-Linux-Cluster (CHiC), vor allem bei Frank Mietke und Ren´e Oertel fu¨r die
technische Unterstu¨tzung bei Compiler und Queueing-System Problemen, sowie beim Team
des Rechenzentrums am MPI fu¨r Eisenforschung und am MPI fu¨r Chemische Energieum-
wandlung recht herzlich bedanken.
Bei meinen Kollegen Wolfgang Schneider und Karl-Heinz B¨ohm bedanke ich mich fu¨r die
angenehme Arbeitsatmosph¨are im Bu¨ro sowie die zahllosen Diskussionen zu den verschieden-
sten, nicht zwingend arbeitsrelevanten Themen.
Ein ganz besonderer Dank gilt meiner Familie, vor allem meinen Eltern und meinen Geschwi-
stern, die immer zu mir gehalten, mich auch in schwierigen Zeiten unterstu¨tzt und mir die
wichtigen Dinge im Leben nahe gebracht haben.
Abschließend m¨ochte ich mich bei meiner Frau Annemarie Benedikt ganz herzlich bedanken.
Sie stand mir in den letzten Jahren immer treu zur Seite, auch wenn die Zeiten in Du¨sseldorf
bzw. Mu¨lheim und die damit verbundenen zahllosen, oft viel zu langen Bahnfahrten zwischen
Chemnitz und Du¨sseldorf sehr hart waren.

”Was wir mathematisch festlegen,
ist nur zum kleinen Teil ein objektives Faktum,
zum gr¨oßeren Teil eine U¨bersicht u¨ber M¨oglichkeiten.”
Werner Heisenberg (1901 – 1976)

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