HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo PDF
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HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN: 978-84-693-8864-8 Dipòsit Legal: T.1943-2010 ADVERTIMENT. La consulta d’aquesta tesi queda condicionada a l’acceptació de les següents condicions d'ús: La difusió d’aquesta tesi per mitjà del servei TDX (www.tesisenxarxa.net) ha estat autoritzada pels titulars dels drets de propietat intel·lectual únicament per a usos privats emmarcats en activitats d’investigació i docència. No s’autoritza la seva reproducció amb finalitats de lucre ni la seva difusió i posada a disposició des d’un lloc aliè al servei TDX. No s’autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant al resum de presentació de la tesi com als seus continguts. En la utilització o cita de parts de la tesi és obligat indicar el nom de la persona autora. ADVERTENCIA. 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UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 DOCTORAL THESIS H ‐ EXAALUMINATE TYPE CATALYSTS FOR N O ABATEMENT 2 MARTA SANTIAGO REDONDO SUPERVISED BY PROF. DR. JAVIER PÉREZ‐RAMÍREZ ICIQ‐URV TARRAGONA 2010 UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 Javier Pérez‐Ramírez, Full Professor and Chair of Catalysis Engineering at the Institute for Chemical and Bioengineering, ETH Zürich, Switzerland. CERTIFIES: That the present research study, entitled ‘Hexaaluminate‐type catalysts for N O 2 decomposition’, presented by Marta Santiago Redondo for the award of the degree of Doctor, has been carried out under my supervision at The Institute of Chemical Research of Catalonia (ICIQ), Tarragona, Spain. Zürich, September 2010 Prof. Dr. Javier Pérez‐Ramírez UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/ DL:T.1943-2010 Acknowledgments En primer lugar, me gustaría agradecer a mi supervisor el Prof. Dr. Javier Pérez‐ Ramírez la oportunidad que me ha brindado al permitirme compaginar mi trabajo en el ICIQ con la elaboración de esta tesis y al tiempo dedicado para que yo creciera científicamente. También, por la confianza demostrada al contar conmigo para tu nuevo proyecto en el ETH en Zürich. A cada uno de los miembros del tribunal por aceptar formar parte del mismo. Al director de l’Institut Català d’Investigació Química, Prof. Dr. Miquel Pericàs per deixar‐me fer la defensa de la meva tesi fins la que fa poc era també casa meva and also to Prof. Dr. Evgenii Kondratenko and Dr. Johan Groen for all the nice collaborations we had during the last years. Durante estos años en la URV y en el ICIQ, he conocido muchas personas que me han ayudado en el día a día muchísimo y a las que no quisiera dejar de agradecer: En especial a Anton, Esther, Eduardo, Simona, Enrique, Susana (Merci chic@s! por hacerme la vida más fácil!) Al los chicos de compras, a los informáticos, mantenimiento, a Maria y su bon día y a las “secres”, en especial a Beatriz porque siempre está dispuesta a hacer lo que le pidas con una sonrisa! Y eso no tiene precio! També a Mercé Moncusí i a la Rita de microscopia, sempre ajudant‐me a fer aquestes fotos tant maques! A todos los compañer@s y amig@s que he tenido en el laboratorio de los heterogéneos en todos estos años; chic@s hemos sido una gran familia! A Sònia y Yolandita! Por ser además de grandes compañeras, grandes amigas!!! Gracias por todas las risas, conversaciones, confidencias y por estar ahí siempre apoyando, ya sabéis que os valoro mucho tanto científicamente como personalmente! Mucha suerte! A Miguel, el asturiano serio del piso de abajo! Gracias por tu ayuda y tus consejos! Tú sí que eres un FIERA! A Georgiana por haber compartido después de Tarragona conmigo los primeros meses en Zurich, por tu amistad, por tu ayuda en el día a día y por no dejarme sin mi rosa de San Jordi. No lo voy a olvidar! Blaise, Ceci, Maria, Sharon, Amol and Danny.: Thanks for the good moments! UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/DL:T.1943-2010 A mis amigos de siempre y para siempre: Esther, tet no sabes cómo te echo de menos bandarra! Eva, Meritxell, Raquel, Jorgina, Nuria y Xavi. Chic@s sois estupendos! Por último sólo dedicar mi tesis a mi familia entera, a los que están y a los que ya se fueron… en especial a mis padres, a mi hermano, a chimo y a ti porque tú me completas. The Spanish MICINN (CTQ2006‐01562/PPQ, AP2005‐5147, and Consolider‐ Ingenio 2010, grant CSD2006‐0003) and the ICIQ Foundation are acknowledged for the financial support of this research. Marta Santiago Zürich, September 2010 UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI HEXAALUIMINATE-TYPE CATALYSTS FOR N2O ABATEMENT Marta Santiago Redondo ISBN:978-84-693-8864-8/ DL:T.1943-2010 Contents Chapter 1 Introduction 1 Chapter 2 Synthesis and thermal activation of dawsonite‐type compounds to oxide catalysts 13 Chapter 3 Decomposition of N O over hexaaluminate‐type catalysts 33 2 Chapter 4 Carbon‐templated hexaaluminates with enhanced surface area and catalytic performance 49 Chapter 5 Evaluation of catalysts for N O abatement in fluidized‐bed 2 combustion 77 Chapter 6 Mechanism and micro‐kinetics of direct N O decomposition 2 over BaFeAl O hexaaluminate 93 11 19 Chapter 7 Summary and Outlook 115 List of Publications 121 About the author 123
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