Etude et développement d'une technique de dosage des actinides dans les colis de déchets ...

301 Pages·2007·8.75 MB·French

UNIVERSITE DE CAEN/BASSE-NORMANDIE
UFR DES SCIENCES
Ecole Doctorale SIMEM (Structure, Information, Matière et Matériaux)

THESE
présentée par
Frédérick CARREL
et soutenue
le 05 octobre 2007
en vue de l’obtention du
DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE CAEN
Spécialité : Sciences de la matière et Génie des procédés
(arrêté du 7 août 2006)

Etude et développement d’une technique de dosage des actinides
dans les colis de déchets radioactifs par interrogation photonique ou
neutronique active et spectrométrie des gamma retardés

Membres du jury :
M. Gilles BAN Maître de conférences, ENSICAEN (Directeur de thèse)
M. Abdallah LYOUSSI Chercheur CEA, professeur INSTN, CEA Cadarache (Rapporteur)
M. Roger BRISSOT Professeur, LPSC Grenoble (Rapporteur)
M. Mehdi GMAR Docteur ingénieur, CEA Saclay
M. Jean-François LECOLLEY Professeur émérite, Université de Caen / Basse Normandie
M. Michel LOUVEL Professeur, ENSICAEN
M. Jean-François THRO Ingénieur, AREVA NC

UNIVERSITE DE CAEN/BASSE-NORMANDIE
UFR DES SCIENCES
Ecole Doctorale SIMEM (Structure, Information, Matière et Matériaux)

THESE
présentée par
Frédérick CARREL
et soutenue
le 05 octobre 2007
en vue de l’obtention du
DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE CAEN
Spécialité : Sciences de la matière et Génie des procédés
(arrêté du 7 août 2006)

Etude et développement d’une technique de dosage des actinides
dans les colis de déchets radioactifs par interrogation photonique ou
neutronique active et spectrométrie des gamma retardés

Membres du jury :
M. Gilles BAN Maître de conférences, ENSICAEN (Directeur de thèse)
M. Abdallah LYOUSSI Chercheur CEA, professeur INSTN, CEA Cadarache (Rapporteur)
M. Roger BRISSOT Professeur, LPSC Grenoble (Rapporteur)
M. Mehdi GMAR Docteur ingénieur, CEA Saclay
M. Jean-François LECOLLEY Professeur émérite, Université de Caen / Basse Normandie
M. Michel LOUVEL Professeur, ENSICAEN
M. Jean-François THRO Ingénieur, AREVA NC

Cette thèse est dédiée à la mémoire de mes deux grands-pères, Léo et Paul, décédés cette
année.

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Remerciements

Cette thèse a été réalisée dans le cadre d’un contrat CTCI, associant AREVA NC et le
CEA Saclay (DRT / LIST / DETECS / SSTM / L2MA). Elle a également donné lieu à une
collaboration avec un laboratoire du CEA Cadarache (DEN / DTN / SMTM / LMN).
Je souhaite remercier en premier lieu G. BAN d’avoir accepté d’être mon directeur de
thèse. J’exprime toute ma gratitude à O. GAL, L. SAUVAGE, P. BERNARD de m’avoir
accueilli dans leurs laboratoires respectifs et d’avoir contribué au bon déroulement de cette
thèse. Mes remerciements vont également à J. F. THRO qui a assuré le suivi de mon travail
pour AREVA NC. Enfin, je remercie R. BRISSOT et A. LYOUSSI d’avoir accepté d’être les
rapporteurs de cette thèse et d’avoir consacré un temps non négligeable à la relecture de ce
mémoire.
J’adresse ensuite tous mes remerciements, sincères, appuyés et chaleureux à mon
encadrant M. GMAR. Mehdi, je te suis infiniment reconnaissant du bon déroulement de cette
thèse et des connaissances que j’ai pu acquérir grâce à toi tout au long de ces trois années. Tes
compétences, ta disponibilité et ta gentillesse ont été pour moi une source constante de
motivation. Merci de m’avoir fait confiance.
J’ai également été heureux de travailler avec M. AGELOU et B. POUMAREDE dans
le cadre des expériences liées à la problématique de l’interrogation photonique active. J’ai
également apprécié les nombreux contacts que j’ai pu avoir au cours de ces trois années avec
l’ensemble des personnes travaillant dans les deux laboratoires du bâtiment 516 (LIAS et
L2MA). Des remerciements sont à mettre au crédit de plusieurs personnes pour leur aide
concernant des points précis de ma thèse. Ainsi, je souhaite remercier B. RATTONI pour la
réalisation des radiographies, A. C. SIMON et I. ESPAGNON pour leur aide efficace (et
toujours souriante) concernant les analyses IGA, ainsi que J. PLAGNARD pour ses conseils
avisés en spectrométrie gamma. Enfin, j’ai été heureux de travailler avec E. BARAT,
T. DAUTREMER et T. MONTAGU dans le cadre des expériences réalisées à l’aide
d’ADONIS.
Je n’ai pas l’intention d’oublier F. LAINE, autrement appelé par ses pairs Fred
l’Ancien, dans cette liste de remerciements. Fred, je te suis très vraisemblablement redevable
des meilleurs moments que j’ai passés au CEA, que ce soit au sous-sol de SAPHIR ou bien
lors de nos nombreux footings. Merci également de m’avoir transformé en marathonien,
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même si je ressens toujours quelques courbatures en repensant à l’arrivée du Mont Saint-
Michel. A quand le prochain ?
J’adresse également mes plus vifs remerciements au personnel du LMN à Cadarache
qui m’a toujours accueilli chaleureusement lors de mes différentes visites. Je remercie en
particulier J. LORIDON pour sa disponibilité et son aide durant mes semaines d’expériences
sur PROMETHEE. J’adresse des remerciements appuyés à C. PASSARD pour son soutien
tout au long de mon travail de thèse, sa disponibilité (bis) et sa rigueur lors de la relecture de
mes rapports d’avancement. Enfin, je remercie J. L. MA pour sa disponibilité (ter) et le rôle
qu’il a joué dans mon initiation aux mystères de la spectrométrie gamma. J’avoue que j’étais
plutôt inquiet (voire particulièrement stressé) à l’idée de travailler avec toi mais finalement, je
suis content que ça se soit bien passé !
Je n’oublie pas mes amis, Gwen, Marie, Renaud, Igor, Olivier, Jeremy, Romain,
Marseillais, Toutoune, Ben Lo et tous les autres qui auront remonté mon moral souvent en
berne. Enfin, je remercie mes parents, Jean-Pierre et Lucienne, pour leur soutien infaillible au
cours de ces trois longues années. Je n’y serais pas arrivé sans vous.
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Table des matières

Introduction : Contexte et enjeux de la thèse........................................................................1
Chapitre 1 : La gestion des déchets radioactifs et les principales méthodes de
caractérisation non destructives .............................................................................................7
1. Introduction............................................................................................................................9
2. Classification des déchets radioactifs et intérêt d’une identification des actinides................9
2.1. Les différents types de classification des colis de déchets radioactifs................................9
2.2. Les actinides......................................................................................................................12
3. Les méthodes passives non destructives..............................................................................14
3.1. La spectrométrie gamma passive [Gilmore95].................................................................14
3.2. Les mesures neutroniques passives...................................................................................16
4. Les méthodes actives non destructives.................................................................................17
4.1. Généralités.........................................................................................................................17
4.2. Les réactions de fission / photofission : principe physique...............................................18
4.3. Les sections efficaces de fission / photofission.................................................................19
4.4. Les produits de fission.......................................................................................................21
4.5. Les neutrons retardés.........................................................................................................24
4.6. Les gamma retardés...........................................................................................................25
Chapitre 2 : Présentation et caractérisation des outils expérimentaux utilisés en INA et
en IPA......................................................................................................................................31
1. Introduction..........................................................................................................................33
2. Présentation des dispositifs d’irradiation.............................................................................33
2.1. L’interrogation photonique active : le dispositif SAPHIR................................................34
2.2. L’interrogation neutronique active : le dispositif REGAIN..............................................40
2.3. L’interrogation neutronique active : le dispositif PROMETHEE....................................44
2.4. Présentation des outils de simulation et modélisation des dispositifs d’irradiation..........48
3. Présentation des outils de détection.....................................................................................50
3.1. La détection des neutrons retardés....................................................................................50
3.2. La détection des gamma retardés......................................................................................54
4. La chaîne de spectrométrie numérique DSPECPro..............................................................61
4.1. Présentation des contraintes expérimentales inhérentes à la détection des gamma retardés
..................................................................................................................................................61
4.2. La spectrométrie gamma et l’électronique associée : du tiroir NIM à ADONIS..............62
4.3. Le DSPECPro : principe de fonctionnement.....................................................................64
4.4. Le temps mort : définition et contraintes..........................................................................68
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4.5. Temps mort dans la chaîne de spectrométrie DSPECPro.................................................70
4.6. Problématique du temps mort variable..............................................................................72
4.7. Historique des méthodes Loss-Free Counting..................................................................73
4.8. Résultats expérimentaux...................................................................................................76
5. Analyse et traitement des spectres de gamma retardés........................................................83
Chapitre 3 : Mesure des taux de production des produits de (photo)fission....................85
1. Introduction..........................................................................................................................87
2. Relations théoriques entre le nombre de particules retardées détectées et la masse d’actinide
irradié.......................................................................................................................................89
2.1. Principe général.................................................................................................................89
2.2. Relations théoriques entre la surface d’une raie dans un spectre de gamma retardés et la
masse d’un actinide irradié.......................................................................................................90
2.3. Relations théoriques entre le nombre de neutrons retardés détectés et la masse d’un
actinide irradié..........................................................................................................................95
2.4. Détermination des taux de production des produits de (photo)fission à l’aide de la double
détection des gamma retardés et des neutrons retardés............................................................96
3. Identification des produits de (photo)fission......................................................................100
3.1. Présentation des critères permettant l’identification des produits de (photo)fission......100
3.2. Caractéristiques des produits de (photo)fission étudiés..................................................101
3.3. Vérification de la concordance des temps de demi-vie obtenus en INA et en IPA pour les
produits de (photo)fission étudiés..........................................................................................105
3.4. Etude du temps de demi-vie du 92Sr................................................................................108
4. Mesure des taux de production des produits de (photo)fission..........................................110
4.1. Objectifs et déroulement des expériences.......................................................................110
4.2. Principe de la mesure des efficacités absolues de détection gamma...............................111
4.3. Liste des noyaux et des raies étudiés...............................................................................115
4.4. Résultats expérimentaux en fission.................................................................................117
4.5. Résultats expérimentaux en photofission........................................................................136
5. Conclusions sur les mesures de taux de production des produits de (photo)fission..........165
Chapitre 4 : Etude des performances de la méthode de différenciation sur des mélanges
d’échantillons........................................................................................................................167
1. Introduction........................................................................................................................169
2. Choix de la méthode d’analyse..........................................................................................170
2.1. Rapport entre les gamma retardés haute énergie et les neutrons retardés.......................171
2.2. Rapport entre une raie du spectre et le nombre de neutrons retardés détectés................173
2.3. Rapport entre deux raies du spectre de gamma retardés.................................................175
2.4. Conclusions générales sur le choix de la méthode d’analyse..........................................176
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