Étude des solides par annihilation de positons

13 Pages·2017·2.08 MB·English

by  Ch. Janot

Étude des solides par annihilation de positons
Ch. Janot
To cite this version:
Ch. Janot. Étude des solides par annihilation de positons. Revue de Physique Appliquée, 1976, 11
(1), pp.89-100. ￿10.1051/rphysap:0197600110108900￿. ￿jpa-00244048￿
HAL Id: jpa-00244048
https://hal.science/jpa-00244048
Submitted on 1 Jan 1976
HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est
archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents
entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,
lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de
teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires
abroad, or from public or private research centers. publics ou privés.
REVUE DE PHYSIQUE APPLIQUÉE TOME 11, JANVIER 1976, PAGE 89
ÉTUDE DES SOLIDES PAR ANNIHILATION DE POSITONS
Ch. JANOT
Laboratoire de Physique du Solide (L. A. n° 155)
Université de Nancy I, C. O. n° 140, 54037 Nancy-Cedex, France
Résumé. Les paramètres d’annihilation des positons dans la matière s’expriment directement
2014
en fonction des caractéristiques des électrons qui participent à l’annihilation. Dans les solides
parfaits, l’expérience peut donc donner des informations sur la densité électronique, la quantité de
mouvements des électrons et les structures de bande. La présence d’imperfections (lacunes, dislo-
cations, impuretés, surfaces) modifie ces paramètres dont l’évolution constitue donc une traduc-
tion des propriétés des défauts de réseau. Cependant, des problèmes théoriques et expérimentaux
non totalement résolus de façon satisfaisante limitent parfois les conclusions à un aspect assez
qualitatif.
Abstract. 2014 The annihilation parameters of positrons in matter can be expressed as functions
of the characteristics of electrons which are involved in the annihilation process. Then, in perfect
solids, experiments may lead to useful information about electronic density, electron momentum
and band structure. In solids containing lattice defects vacancies, dislocations, impurities,
2014
surfaces... 2014 these parameters are sensitively changed so that positron annihilation turns to be a
promising method of studying imperfect crystals. However, both theoretical and experimental
efforts are still needed to go further on than the sometimes purely qualitative aspect of the results
which are obtained.
1. Introduction. - Le positon est l’antiparticule de par la présence d’imperfection dans le cas de solides
l’électron dont, par conséquent, il possède la masse cristallisés. Plusieurs articles de synthèses ont été
(mo c2 = 0,511 MeV) ; sa charge est égale à + e et il publiés assez récemment [1, 2, 3, 4, 5, 6] ; outre une
possède un spin 1/2, avec un moment magnétique information scientifique détaillée, ils contiennent
parallèle. un nombre impressionnant de références à des articles
Si un positon pénètre dans la matière, il est rapi- originaux que nous ne citerons pas ici en détail.
dement thermalisé par collisions élastiques et son Nous nous limiterons à une brève description des
énergie décroît jusqu’à une valeur de l’ordre de kB T. bases physiques permettant d’utiliser l’annihilation
Le temps de thermalisation dépend du type de maté- de positons dans l’étude de l’état solide, en mettant
riau ; il est de l’ordre de 10-12 s dans les solides. Après l’accent sur les problèmes qui, semble-t-il, restent
quoi, le positon s’annihile avec un électron assez imparfaitement résolus pour que la méthode puisse
éloigné des ions positifs qui repoussent les positons être considérée comme rigoureusement quantitative
par interactions coulombiennes ; ainsi, on peut en toutes circonstances.
prévoir que l’annihilation se fera préférentiellement
avec les électrons de conduction dans les métaux 2. Paramètres caractéristiques de l’annihilation d’une
(de préférence au voisinage de zones lacunaires ou paire positon-électron. - 2.1 LES DIFFÉRENTS PROCES-
d’impuretés de plus faible valence) avec des électrons SUS D’ANNIHILATION. - 2.1.1 Annihilation libre. -
extérieurs des ions négatifs dans les cristaux ioniques, L’annihilation d’une paire positon-électron se fait
et près des régions de faible densité dans les solides avec émission de photons dont l’énergie doit être
moléculaires. de l’ordre de mo c’ = Q,511 MeV, bien supérieure
Dans la plupart des cas, l’annihilation d’une paire à l’énergie initiale de l’électron (quelques eV) et du
positon-électron se fait avec l’émission de deux pho- positon (une fraction de eV). Le centre de masse du
tons y. Les paramètres caractéristiques du processus système peut donc en première analyse être consi-
d’annihilation sont : déré comme au repos et doit le rester après l’anni-
hilation, ce qui implique l’émission d’au moins deux
la durée de vie du positon,
- la corrélation angulaire des deux photons y, photons si aucune autre particule ne participe à la
- réaction.
le spectre d’énergie des photons y.
- L’accroissement d’une unité dans le nombre de
Ces paramètres sont sensibles à la structure élec- photons émis ou absorbés implique que la section
tronique (densité et symétries) et fortement influencés efficace pour le processus est multipliée par un facteur
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/rphysap:0197600110108900
90
de l’ordre de grandeur de la constante de structure tion de la parité, l’annihilation libre à 2 y des positons
fine se fera avec des électrons de spin opposé.)
Théoriquement, l’o.Ps est trois fois plus abondant
que le p.Ps, mais certains processus de conversion
peuvent modifier les intensités relatives des annihi-
Le calcul exact indique que la section efficace Q3Y lations à 2 y et à 3 y : annihilation prématurée de
pour le processus à 3 phonons est inférieure à 0,3 % l’o.Ps avec un électron autre que celui de l’atome
de la section efficace U2,, pour le processus à deux (effet pick-off), échange de l’électron du Ps avec
photons. l’électron célibataire d’une molécule’ paramagnétique
champ
On peut aussi envisager une annihilation avec (effet de quenching), action d’un magnétique
émission d’un seul photon, à condition qu’un troi- qui provoque le mélange des états de nombre quanti-
sième corps de masse M (noyau ou électron) participe que magnétique nul par effet Zeeman (la fraction
au processus pour absorber le moment de recul. La d’annihilation à 3 y est alors réduite de 1/3 et les
section efficace doit alors être multipliée par un annihilations à 2 y sont doublées).
facteur de l’ordre de Ac 3 P où À,c est la longueur d’onde Le positonium ne peut se former que si les conditions
Compton de l’électron et p la densité du milieu qui énergétiques sont favorables. Le schéma de la figure 1
absorbe le moment de recul. Il en résulte que Qy/Q2Y
reste inférieure à 10- 9.
En conclusion, l’annihilation libre d’une paire élec-
tron-positon se fait pratiquement toujours avec émission
de deux photons y.
2.1.2 Etat lié du positon : le positonium (Ps).
-
Le positon peut former un état lié avec un électron
avant l’annihilation. La structure obtenue est alors
analogue à celle d’un atome d’hydrogène et est
appelée positonium de symbole Ps.
Ses caractéristiques sont bien décrites par le modèle
simple de Bohr, avec une masse réduite égale à m/2, FIG. 1. - Représentation schématique des conditions énergé-
tiques de formation du positonium.
donc une énergie d’ionisation de 6,8 eV et un rayon
de 1,06 A pour la première orbite.
Le Ps peut exister sous deux états : permet de décrire simplement ces conditions. Soit E.+
- un état triplet 3 S 1 ou ortho-positonium où les l’énergie du positon au moment où il rencontre un
spins de l’électron et du positon sont parallèles, électron supposé dans un état lié de profondeur ;
- et un état singulet ’So ou para-positonium où E+e doit être suffisante pour faire passer l’électron du
les spins sont anti-parallèles.
puits de profondeur dans un puits de profondeur
La conservation de la parité permet de connaître E, - 6,8 eV + e représentant l’énergie de liaison du
le nombre n de photons émis lorsque le Ps est détruit. positonium augmentée de l’affinité du matériau pour
On a en effet : le Ps, donc Eé > El - EL ; mais Eé doit rester
inférieure à EI et même inférieure à Eex, l’énergie du
premier état excité de l’électron dans son puits, donc
où Pc = (- 1)" est la parité de charge d’un système finalement :
contenant n photons, PI = - 1 est la parité interne
de la paire d’antiparticules, Pi = (- 1)’ = + 1 est la
parité orbitale et P (7 = - (- 1)03C3 est la parité de spin Dans les cristaux moléculaires, E,,. et EI peuvent
(- 1 pour le para-Ps et + 1 pour l’ortho-Ps). Il en être très voisins et la formation de Ps est énergétique-
résulte que : ment possible, ainsi que dans les gaz. Mais dans les
cristaux ioniques et surtout dans les métaux, on aura
pratiquement toujours Fex ~ EI - EL et la condition
(n pair pour l’annihilation du p.Ps) et de formation du Ps sera impossible à satisfaire, sauf
pour les états de surface où El peut être très faible.
(n impair pour l’annihilation du o.Ps). pos2i.t1o.n3 pAeuuttr esa uéstsait s sl’iaénsn iohui lpeiré gdéasn sd u dpeoss itéotna.t s- d iLtes
Pratiquement, le para-positonium (’S,) s’annihile piégés, lorsque telle région d’un solide se montre
avec émission de deux photons y et l’ortho-posito- plus particulièrement attractive, parce que la densité
nium (3S1) avec émission de trois photons y. locale de charges négatives y est plus forte que la
(Notons que, pour les mêmes raisons de conserva- moyenne. Ces annihilations localisées peuvent se
91
FIG. 2. - Principaux processus d’annihilation du positon.
produire par exemple près des ions négatifs, des électron dans un état stationnaire a été calculée par
lacunes d’ions positifs, des interstitiels d’ions négatifs Dirac :
en ce qui concerne les cristaux ioniques, et près des
défauts lacunaires en général dans les solides. Comme
pour l’annihilation libre, et pour les mêmes raisons,
les états piégés s’annihilent pratiquement avec émission
de 2 photons y.
La figure 2 résume ces différentes situations, avec
leurs caractéristiques essentielles. Nous retiendrons avec
que dans la plupart des cas, l’annihilation dans les
solides se fait librement ou en états piégés, suivant un
processus à 2 y. C’est surtout ce processus que nous
allons analyser maintenant avec quelques détails. et
2.2 TEMPS DE VIE DU POSITON. - Dans un pro-
cessus à 2 y, le taux d’annihilation À2y ou nombre
moyen relatif d’annihilation par unité de temps dans le rayon classique de l’électron.
l’unité de volume, peut être exprimé en théorie ciné- Comme v reste très faible devant la vitesse de la
tique simple par : lumière, on a une bonne estimation en prenant :
03BB203B3 = (J2y vn-
où v est la vitesse relative des deux particules et n - le
nombre d’électrons par unité de volume au point soit
d’annihilation. Le calcul exact requiert la connais-
sance des fonctions d’onde du positon et des électrons
en interactions entre eux et avec le milieu. Nous revien-
drons plus loin sur cette question dont l’approche La durée de vie du positon est alors définie par
dépend en fait du type de matériau où a lieu l’annihila-
tion.
La section efficace Q2y pour un positon libre et un
92
Même dans les milieux de densité électronique nium avec la matière. Notons enfin qu’un positonium
très élevée comme les métaux, on obtient des valeurs isolé peut être considéré comme thermalisé, si bien
pour ’t"2y ’" 10-1° s, très supérieures au temps de que l’annihilation se fait pratiquement à vitesse nulle
thermalisation du positon (10-12 s). En annihilation du centre de masse du système.
libre ou piégée, on peut donc considérer que le positon Mesure des temps de vie :
est au repos et que v représente la vitesse de l’électron. La détection des y qui résultent de l’annihilation
Pour le positonium, la fonction d’onde dans l’état indique avec précision l’instant de la disparition du
fondamental s’écrit positon. Le temps zéro, ou instant de la naissance
du positon, peut être obtenu en détectant le rayonne-
ment p+ ou, mieux, grâce à un rayonnement y émis
avec en cascade avec le fi’ à partir d’un niveau excité dont
le temps de vie soit de l’ordre de 10-12-10-11 s.
C’est ce qui se passe en particulier avec la source de
positon 22Na, dont la figure 3 donne le schéma de
ce qui permet de calculer n _ pour r = 0 de façon désintégration.
exacte. L’enregistrement du nombre des coïncidences
La relation (i) se réduit alors à : retardées en fonction du retard entre les y de nais-
soit une durée de vie du para-positonium
La durée de vie de l’ortho-positonium peut être
déduite du rapport des sections efficaces U3,IU2. ; on
obtient ainsi :
Ces temps de vie du positonium correspondent à
une annihilation de l’atome dans le vide et peuvent
être sensiblement abrégés par interaction du posito- FIG. 3. - Schéma de désintégration du 22Na.
FIG. 4. - Schéma d’un dispositif de mesure des temps de vie du positon.
93
sance (1,28 MeV) et les y d’annihilation (0,511 MeV)
détectés par deux compteurs fournit le spectre de
temps de vie du positon. La figure 4 donne le schéma
de principe d’un dispositif de mesure du temps de
vie.
S’il existe un seul processus d’annihilation carac-
térisé par un taux 03BB, la loi de répartition des annihila-
tions dans le temps s’écrit :
FIG. 5. Formes typiques de spectres de temps de vie du
-
positon N(t) ; P(t) est la courbe de résolution : a) une seule vie
moyenne, b) deux vies moyennes.
En représentation semi-logarithmique, la courbe
N(t) est une droite de pente 03BB = -r - 1. Cependant, tionne en fait la possibilité d’analyser avec précision
ce calcul suppose une résolution parfaite du système les spectres de temps de vie en leurs diverses compo-
de détection. En pratique, la courbe obtenue doit santes éventuelles.
être analysée comme le produit de convolution de Z . 3 DISTRIBUTION ANGULAIRE ET ÉNERGÉTIQUE DES
Nd(et )l ’paappra rleai lfloangcet.ion de résolution dans le temps P(t) PHOTONS D’ANNIHILATION. - Dans le processus à
2 y, outre la vie moyenne du positon thermalisé,
En présence de plusieurs processus d’annihilation l’annihilation libre peut être caractérisée par les dis-
caractérisés par des taux Âi différents, le nombre tributions angulaire et énergétique des photons émis
d’annihilations global sera donné par : au cours de l’annihilation.
Si l’électron et le positon s’annihilaient au repos,
les deux photons y seraient émis strictement à 1800
l’un de l’autre et emporteraient chacun une énergie
Outre les valeurs des temps de vie 1: _ Ai- 1, la égale à mo c2 = 0,511 MeV.
méthode de la pente permet en principe de déterminer Le positon thermalisé peut bien être considéré
les intensités relatives li donc les proportions relatives comme s’annihilant au repos, mais l’électron possède
des divers processus d’annihilation ; le nombre d’événe- une quantité de mouvement p-, si bien que les deux
ments enregistrés pour chaque processus est en effet photons seront émis à 03C0 - 03B8 l’un de l’autre et pos-
directement proportionnel à la surface Si située sous séderont une énergie mo c2 + AE de façon à ce que
la droite qui lui correspond dans le spectre de temps soient respectées les lois de conservation.
de vie. La figure 5 montre le type de courbes N(t) La technique de corrélation angulaire permet de
et P(t) obtenues généralement. mesurer un taux d’annihilation N(8) en fonction de
La mesure de temps de vie de l’ordre de 10-" s l’angle de divergence 6 entre les deux gammas.
est actuellement presque à la limite des performances La figure 6 schématise un dispositif de corrélation
techniques. L’amélioration dans ce domaine condi- angulaire. Deux détecteurs, l’un fixe, l’autre mobile
FIG. 6. Représentation schématique d’un dispositif de corrélation angulaire.
-
94
en rotation, sont disposés de part et d’autre de
l’ensemble source-échantillon. Deux longues fentes
parallèles collimatrices définissent l’angle solide sous
lequel est vu l’échantillon par les détecteurs et la
résolution (- 0,1 milli-radian) de l’appareil. On
enregistre les coïncidences en fonction de l’angle 9.
Comme p- ,...., 10- 2 Mo C@ 0 varie sur un intervalle
de quelques dizaines de milli-radians.
La figure 7 indique comment 8 peut être relié à la
composante Pz de la quantité de mouvement de
FIG. 8. Distribution angulaire des photons d’annihilation
-
dans 1"aluminium : 0 points expérimentaux ; ajustement
-
par une parabole plus une gaussienne.
Remarque : Si l’annihilation à 2 y est précédée par
FIG. 7. - Expression de la conservation de la quantité de la formation d’un atome de p.Ps, la quantité de
mouvement. mouvement de la paire électron-positon est nulle
au moment de l’annihilation. La courbe de corréla-
tion angulaire s’enrichit alors d’un pic à 0 0 dont la
l’électron annihilé, portée par la direction perpen- =
surface relative donne la proportion de p.Ps formé
diculaire aux fentes. On a
(Fig. 9).
On peut donc dire que le nombre de coïncidences
N(e) correspond au nombre d’électrons annihilés
avec une composante P,, = mo c6, quelles que soient
les composantes Px et Py, soit
où p(p) est la densité dans l’espace des moments des
paires d’annihilation électron-positon.
Si la distribution p(p) est isotrope, on a :
FIG. 9. - Courbe de corrélation angulaire avec composante
étroite à 0 = 0 due à la présence de positonium.
Dans le cas où, de plus, p(p) = po est constante à
l’intérieur de la surface de Fermi et nulle à l’extérieur La mesure de la distribution en énergie donne en
principe les mêmes informations que les résultats
obtenus par corrélation angulaire. Si l’on reprend,
en effet, les schémas des figures 6 et 7, la conservation
de la quantité de mouvement dans la direction Oy
de l’émission des photons permet d’écrire :
La courbe de corrélation angulaire est alors une
parabole inversée, s’annulant pour l’angle
où Py est la composante, dans la direction d’émission
des gammas, de la quantité de mouvement de la
où kF est le rayon de la sphère de Fermi. La figure 8 paire positon-électron avant annihilation. L’énergie
montre l’écart à cette distribution dans le cas d’un des photons est donc
échantillon d’aluminium. Dans le cas général, il
faut connaître la fonction p(p) pour pouvoir inter-
préter les données de corrélation angulaire.
95
En mesurant la distribution N(E) des photons
émis en fonction de leur énergie, on obtient alors le
nombre d’électrons annihilés avec une composante Py
déterminée par (iv), quelles que soient les composantes
Px et Pz, soit
Pour des électrons ayant une énergie de quelque
10 eV, E - mo c2 est de l’ordre de 1,5 keV. L’utili-
sation de détecteurs solides Ge (Li) permet d’avoir
une résolution limite voisine de 1 keV pour les énergies
de 0,511 MeV. Ceci est équivalent à une mesure de
corrélation angulaire avec une résolution de quelques
milliradians, soit une précision qui est moins bonne
d’un ordre de grandeur. En dépit de cela, la techni- FIG. 10. - Distribution angulaire des photons d’annihilation
dans le cuivre.
que pourra être préférée dans certaines études à
cause de sa grande simplicité de mise en oeuvre (un
seul détecteur, pas de dispositif mécanique complexe Les spectres de temps de vie dans les solides dits
comme en corrélation angulaire), la faible activité moléculaires comportent en général trois composantes
des sources nécessaires (quelques mCi contre plusieurs bien distinctes, allant de 0,1 à 10 ns et qui sont
curies en corrélation angulaire) et la possibilité d’avoir généralement interprétées commes dues à l’annihila-
une accumulation rapide des données. tion accélérée par effet pick-off d’ortho-positonium
Les progrès passent ici par la mise au point de pour le temps de vie le plus long, l’annihilation nor-
détecteurs de très grande résolution. male de para-positonium pour le temps de vie le plus
court, l’annihilation libre pour le temps de vie inter-
3. Annihilation de positons dans les solides. - médiaire ; le positonium se formerait dans les espaces
3.1 GÉNÉRALITÉS. - Dans un solide, le positon intermoléculaires où la densité électronique est très
peut s’annihiler soit avec des électrons de conduction, faible. Bien qu’aucune théorie quantitative de ces
soit avec des électrons liés, la première possibilité effets n’existe, la méthode peut être utilisée par exemple
étant surtout particulière aux systèmes métalliques. dans le cas de changement de phases de polymères
En effet, dans les métaux, le positon est fortement à l’état solide, par une sorte de mesure de l’évolution
repoussé par les ions positifs du réseau, si bien que du volume libre intermoléculaire.
la probabilité de trouver le positon est maximale Dans les solides ioniques, il existe aussi plusieurs
dans les espaces compris entre les coeurs des ions où composantes dans le spectre de durée de vie. Mais
les électrons de conduction se comportent prati- ici, la formation de positonium est exclue. Les dif-
quement comme des électrons libres. Dans les métaux férents temps de vie sont souvent si proches l’un de
alcalins, l’aluminium ou le gallium, par exemple, l’autre que l’analyse des résultats est très difficile.
les courbes de corrélation angulaire mesurées sont L’ordre de grandeur de ces temps de vie est de 200 ps.
bien des paraboles inversées, en bon accord avec la Les courbes de corrélation angulaire semblent indi-
relation (iii) et les spectres de temps de vie donnent quer que dans des cristaux ioniques sans défauts,
une seule composante avec 1 - 200 ps. Dans d’autres le positon s’annihile avec les électrons périphériques
métaux cependant, tels le cuivre (Fig. 10) ou les des ions négatifs, mais l’hypothèse d’une fonction
métaux de transition, la courbe de corrélation angu- d’onde du positon sous forme d’onde plane ne peut
laire est en forme de cloche, avec une distribution être totalement rejetée. La localisation ou délocali-
montrant une queue prolongée dans la région des sation du positon n’est donc pas, ici, un problème
moments où p > PF. On attribue généralement résolu.
cette composante large à l’annihilation des positons Le comportement du positon dans un métal
avec les électrons dit de coeur ; cette notion est assez sans imperfection fait, comparativement, l’objet
vague et contient en fait toute contribution électro- d’approches plus précises dont le paragraphe suivant
nique ne participant pas à la composante parabolique. tentera de donner l’essentiel.
L’analyse théorique en ce domaine n’est pas satisfai-
sante et, de ce fait, l’exploitation des courbes de cor- 3. 2 ANNIHILATION DE POSITONS DANS LES MÉTAUX. -
Dans la théorie simple qui conduit à l’expression (iii)
rélation angulaire est parfois difhcile.
Da ns les solides non métalliques, où presque tous d’une distribution parabolique pour la courbe de
les électrons peuvent être considérés comme liés, corrélation angulaire, les hypothèses suivantes sont
faites :
il n’existe pas de théorie générale permettant d’inter-
préter la distribution angulaire des gammas d’annihi- - l’annihilation se fait uniquement avec les
lation. électrons de conduction,
96
- ces électrons de conduction sont totalement tion, la probabilité d’annihilation par unité de temps
libres et représentés par une fonction d’onde à une avec émission d’une paire de photons de moment
particule du type compris entre k et k + d’k est donnée par :
- le positon est aussi une particule libre, sans
interaction ni avec le réseau, ni avec les électrons,
dans l’état k+ = 0 et, par conséquent, de fonction
d’onde V1+(r) V-1/2.
=
où 03C8-(x) et 03C8+(x) sont les opérateurs de champ
On peut s’étonner que, même pour les métaux d’Heisenberg, i > représente l’état initial de 1 posi-
tels que les alcalins ou l’aluminium, l’accord entre ton et n électron, |f > tout état final possible conte-
un modèle aussi simpliste et l’expérience puisse être nant les n - 1 électrons restant après l’annihilation,
somme toute assez satisfaisant. Cet accord n’est V est le volume de normalisation.
qu’apparent : En effectuant la somme sur les f >, on obtient
En effet, de la relation (iii)
on peut tirer la probabilité totale d’annihilation
Le taux d’annihilation totale est obtenu en sommant
sur toutes les valeurs de k, soit :
soit
ce qui exprime bien que la probabilité d’annihilation
où aB est le rayon de Bohr et rs le rayon de la sphère est proportionnelle à la densité électronique sur le
correspondant au volume libre occupé par un élec- positon, moyennée pour toutes les positions du positon.
tron. Ce résultat appliqué à l’aluminium donne Dans le cas simple où l’état de chaque électron est
03C4 = 7,5 10-10 s, alors que l’expérience conduit décrit par une fonction #;(r) et l’état du positon par
à 1,7 x 10- lOS. Pour les alcalins, le désaccord est une fonction 03C8+(r), la probabilité d’annihilation avec
encore plus important, comme l’indique la courbe le 1 er électron est simplement proportionnelle au carré
(a) de la figure 11. du module de la transformée de Fourier du produit
des fonctions d’onde, soit
La probabilité totale d’annihilation est obtenue en
sommant sur tous les états et sur tous les électrons
FIG. 11. - Comparaison entre les valeurs mesurées du taux On retrouve alors la valeur de à si on se place
d’annihilation dans les métaux et les estimations théoriques : dans le modèle de Sommerfeld avec
e points expérimentaux ; a) calcul sans interactions, b) calcul
avec interaction directe et écrantage en R. P. A., c) influence des
diffusions multiples, d), e) introduction de la self-consistance.
Un calcul plus précis des = i-1 en introduisant On peut reprendre l’expression (viii) de A sous la
successivement différents types d’interactions per- forme équivalente :
met de mesurer l’importance de ces interactions pour
la description correcte du positon dans le métal.
En utilisant la notation de la seconde quantifica-
97
où Gep est la fonction de Green au zéro absolu de la que représente la courbe (c) de la figure 11 ; l’amélio-
paire de particules électron-positon ration est sensible, au moins tant que rs reste inférieur
à 5 UA. Pour les plus faibles densités électroniques,
le modèle exagère l’effet des diffusions multiples ;
ceci est certainement dû au fait qu’aucune relation
de self-consistance n’est introduite entre les charges
que l’on peut écrire déplacées autour du positon et l’écrantage de l’interac-
tion électron-positon.
- Un calcul self-consistant peut être fait en expri-
mant la constante diélectrique du milieu en fonction
du facteur de structure ou transformée de Fourier
de la fonction statique de distribution de paire. Le
calcul est classique pour un système d’électron. Son
où extension à un système à deux composantes (positon-
électron) [9] donne un résultat très proche du cas
précédent (courbe « d » de la Fig. 11). Une améliora-
tion est apportée [10] en tenant compte du changement
de la fonction de corrélation de paire sous l’action
sont les fonctions de Green des particules libres pour d’un faible potentiel extérieur. Le résultat est repré-
le système sans interaction. En ne conservant que le senté par la courbe « c » de la figure 11.
terme Go Go dans Gep, on obtient le résultat donné
par le modèle de Sommerfeld. 1«(r¡ ; (’ r¡’) caractérise Il n’existe pas actuellement de théories qui per-
l’interaction et s’exprime en fonction de Gep et d’autres mettent de rendre compte de l’annihilation avec les
propagateurs à plusieurs particules. Sans entrer dans électrons non libres du métal. On remarque générale-
les détails, nous allons signaler successivement les ment, par une comparaison entre le temps de vie
approches qui ont été proposées : directement mesuré et celui que l’on peut déduire de
l’aire située sous les différentes composantes de la
- la première correction consiste à tenir compte courbe de corrélation angulaire, que la différence
de l’interaction directe de Coulomb entre positon entre la courbe o e » et les points expérimentaux
et électron, tout en tenant compte de l’écrantage que de la figure 11 correspond bien à la fraction d’annihila-
produit le gaz d’électron environnant. L’effet d’écran- tion avec les électrons de la composante non parabo-
tage peut être évalué en sommant les excitations d’un lique.
nombre quelconque de paire électron-trou dans le
Dans le cas d’alliage, le problème est encore compli-
gaz d’électron, par la méthode R. P. A. Cette première qué par le fait que la fonction d’onde du positon n’est
correction, qui augmente la densité électronique au plus simplement périodique sur le réseau cristallin
voisinage du positon, doit donner un taux d’annihila- si l’annihilation se produit préférentiellement sur un
tion à > Âo. C’est ce que montre la courbe (b) de type d’atome [11]. Nous rencontrerons un effet
la figure 11, calculée numériquement en ne gardant similaire dans le cas de cristaux comportant des
que la correction du premier ordre dans Gep (c’est-à- imperfections.
dire en remplaçant Gep par Go Gp dans le terme
d’interaction) et en tenant compte à la fois de l’écran- 3.3 ETUDE DES ÉTATS ÉLECTRONIQUES DANS LES
tage à courte distance et des excitations de plasmon. SOLIDES PAR ANNIHILATION DE POSITON. - En dépit
Il est clair que les valeurs obtenues sont encore beau- de la situation théorique qui vient d’être décrite, des
coup plus faibles que ce que fournit l’expérience [7] ; informations de type quantitatif sur les états électro-
- une seconde correction par rapport à la précé- niques dans les solides peuvent être déduites des
dente consiste à tenir compte des diffusions mul- expériences d’annihilation de positon.
tiples qui peuvent apporter une contribution impor- La première information, globale, est la détermi-
tante à l’annihilation. Le calcul est difficile à faire, nation des densités électroniques aux points d’anni-
sauf si on se limite au terme statique u(q, 0) de la hilation, à partir de la relation (i), par mesure des
transformation de Fourier du terme d’interaction temps de vie. Si on sait par ailleurs où se produit
dans Gep. On obtient ainsi [8] un taux d’annihilation l’annihilation, ces densités peuvent alors être attribuées
qui peut se mettre sous la forme : à des points bien précis du solide. Ceci peut être par-
ticulièrement intéressant par exemple pour étudier
la charge électronique dans des sites interstitiels, ou
avec sur un des composés d’un alliage, etc.
Les courbes de corrélation angulaire donnent le
même renseignement à partir de l’aire totale. L’analyse
en différentes composantes permet de. donner les
où a, b et c sont coefficients numériques. C’est ce proportions relatives de différentes classes d’électrons