Codes de géochimie et de transport : guide pour un bon usage appliqué aux déchets minéraux

37 Pages·2007·0.92 MB·French

Codes de géochimie et de
transport : guide pour un bon
usage appliqué aux déchets
minéraux
Rapport final

BRGM/RP-55042-FR
Octobre 2006
Godesd e géochimiee t de transport:
guidep ouru n bon usagea ppliqué
aux déchetsm inéraux
Rapporfti nal
BRGM/RP.55O42.FR
Octobre2 006
A Burnol
Avec la collaborationd e P. Piantone
Vérificateur : Approbateur:
Nom: C. Tournassat Nom: D. Darmendrail
(l
Date'.24N ovembre2 006 Date:28 OG
Signature: Signature:
tOâcm,a.ndccu)
Le système de managementd e la qualité du BRGM est AFAOI SO9 001:2000.
Mots clés : déchets minéraux, guide, géochimie, transport réactif, codes couplés

En bibliographie, ce rapport sera cité de la façon suivante :
Burnol, A. (2006) - Codes de géochimie et de transport : guide pour un bon usage appliqué aux
déchets minéraux. Rapport final, BRGM/RP-55042-FR

© BRGM, 2006, ce document ne peut être reproduit en totalité ou en partie sans l’autorisation expresse du BRGM.
Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage

Synthèse
L’objectif de ce guide est de décrire une méthodologie générale pour un « bon usage »
des codes de calcul de géochimie et de transport afin d’évaluer le comportement dans
le temps de déchets minéraux en situation de stockage ou d’utilisation. Il a été rédigé
dans le cadre de la convention Thermoddem (Thermodynamique et Modélisation de la
DEgradation des DEchets Minéraux) n° 0372C0090 signée entre l’ADEME et le BRGM
le 14 mars 2005.
L’émission d’un polluant métallique (métaux ou métalloïdes) depuis le terme source et
son transfert en sub-surface ne peut se comprendre qu’en fonction de sa réactivité
chimique d’une part et de son transport physique d’autre part. Le code utilisé pour
simuler ce transport en sub-surface doit coupler :
- un code géochimique pour simuler les réactions physico-chimiques auxquelles un
élément polluant est susceptible d’être soumis dans le milieu (sorption,
précipitation).
- un code de transport pour simuler la mobilité de l’élément (diffusion/dispersion,
convection en phase aqueuse ou gazeuse).
Une revue des principaux codes de géochimie ainsi que des codes de transport réactif
permet de constater que les codes couplés avec le code de géochimie PHREEQC sont
les plus utilisés mais qu’ils ne traitent pas actuellement le problème important de
l’écoulement non-saturé en sub-surface, représentatif de la majorité des situations de
stockage ou d’utilisation de déchets minéraux.
L’objectif n’est pas de recommander un code couplé plutôt qu’un autre. Le choix d’un
code dépendra en effet des caractéristiques du site considéré, des conditions
d’exposition et de la nature du polluant considéré. Ce choix est d’autant plus difficile
que la plupart des codes couplés sont encore en développement.
Leur utilisation demande d’avoir quelques règles de bon sens et notamment de ne pas
utiliser un code trop simple qui ne puisse pas prendre en considération le phénomène
majeur de migration du polluant ou inversement un code trop complexe nécessitant
d’avoir plus de données que celles dont dispose l’utilisateur. L’utilisateur doit donc
juger avant l’utilisation d’un code s’il dispose des données minimales pertinentes.
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Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage
Ce guide pour un bon usage ne prétend pas traiter tous les aspects du vaste sujet du
transport réactif. Les principales limites des codes de transport réactif dans l’état de
l’art actuel sont :
- le problème du changement d’échelle : de l’échelle du laboratoire à celle du
stockage.
- le problème de l'applicabilité de l’équilibre thermodynamique par rapport à la
cinétique que ce soit pour les phases solides ou les espèces redox.
La modélisation peut notamment servir à tester différents scénarii de comportement
des déchets minéraux à court, moyen et long terme.

4 BRGM/RP-55042-FR – Rapport final
Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage

Sommaire
1. Introduction...............................................................................................................7
1.1. CONTEXTE.........................................................................................................7
1.2. DEFINITION DES MOT-CLEFS CONCERNANT LES MODELES......................8
2. Modèle du comportement dans le temps d’un déchet minéral..........................11
2.1. CONTEXTE.......................................................................................................11
2.2. ILLUSTRATION D’UN SCENARIO....................................................................11
3. Données d’entrées, analyse critique....................................................................13
3.1. LE PROBLEME DES KD...................................................................................13
3.2. LES DONNEES D’ENTREES............................................................................13
4. Principaux codes géochimiques disponibles......................................................15
4.1. LISTE DES PRINCIPAUX CODES GEOCHIMIQUES DISPONIBLES.............15
4.2. FONCTIONALITES DES CODES DE GEOCHIMIE..........................................15
4.2.1. Gestion de la base de données thermodynamiques................................15
4.2.2. Gestion du nombre d’oxydation des éléments chimiques........................16
4.2.3. Gestion des solutions solides...................................................................17
4.2.4. Gestion de la complexation sur la matière organique ..............................17
4.2.5. Gestion de la spéciation dans des milieux très concentrés......................18
4.3. REGLES D’UTILISATION D’UN CODE DE GEOCHIMIE.................................19
5. Codes couplés de transport réactif ......................................................................21
5.1. LISTE DES PRINCIPAUX CODES COUPLES..................................................21
5.2. DISPONIBILITE DES CODES COUPLES.........................................................22
5.3. FONCTIONNALITES DES CODES COUPLES GEOCHIMIE/TRANSPORT....23
5.3.1. Algorithme de résolution pour l’écoulement.............................................23
5.3.2. Algorithme de couplage............................................................................24
5.3.3. Gestion du transport en conditions non-saturées ou multiphasiques.......25
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Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage
5.4. CONSEILS D’UTILISATION DE CODES COUPLES........................................25
5.5. VOIES DE RECHERCHE SUR LES CODES COUPLES.................................28
6. Conclusion..............................................................................................................31
7. Bibliographie..........................................................................................................33

Liste des illustrations
Figure 1 : Modèle de comportement d’un stockage en sub-surface (ZNS : couleur
jaune, ZS : couleur rouge)...........................................................................................................12
Figure 2 : Maillage non structuré de 500 000 éléments utilisé par PORFLOW (Analyse
de sûreté 2001, ANDRA).............................................................................................................24
Liste des tableaux
Tableau 1 : Différentes définitions du mot MODELE utilisées dans ce guide...............................9
Tableau 2 : Comparaison de quelques codes de géochimie......................................................16
Tableau 3 : Comparaison des fonctionnalités de différents codes de transport réactif..............21
Tableau 4 : Comparaison des fonctionnalités de différents codes de transport réactif
(suite)...........................................................................................................................................22

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Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage

1. Introduction
1.1. CONTEXTE
L’évaluation du comportement à moyen et long terme1 des polluants métalliques via
l’évolution du terme source et le transfert dans l’environnement est un besoin récurrent.
Il s’agit d’une part pour les bureaux d’études d’évaluer le comportement du terme
source (décharge, site pollué, etc.) pour pouvoir prédire le transfert du polluant vers
une cible déterminée. Il s’agit d’autre part pour les autorités responsables et les
décideurs de savoir quelles sont les informations susceptibles de garantir la qualité de
cette prédiction, de juger du bon usage du code de calcul utilisé et enfin d’évaluer dans
la mesure du possible la fiabilité des résultats fournis par un bureau d’étude ou un
autre contractant.
L’émission d’un polluant métallique (métaux ou métalloïdes) depuis le terme source et
son transfert en sub-surface ne peut, en effet, se comprendre qu’en fonction de sa
réactivité chimique d’une part et de son transport physique d’autre part.
La modélisation du transport réactif en sub-surface utilise ainsi deux types de codes :
- un code géochimique pour simuler les réactions physico-chimiques auxquelles un
élément polluant est susceptible d’être soumis dans le milieu (sorption, précipitation),
- un code de transport pour simuler la mobilité de l’élément (diffusion/dispersion,
convection en phase aqueuse ou gazeuse).
En plus de ce transport en sub-surface, le polluant peut être entraîné à la surface des
sols par la fraction particulaire par érosion ou lessivage. A notre connaissance, il
n’existe pas d’outil couplant tous ces phénomènes, c'est-à-dire simulant les transferts
réactifs couplés de surface et de sub-surface.
L’objectif de guide, qui devra s’enrichir après confrontation avec les expériences
d’autres utilisateurs, n’est pas de recommander un code numérique plutôt qu’un autre.
Le choix d’un code dépendra en effet des caractéristiques du site considéré (milieu
saturé ou non, milieu fracturé ou non, etc.), des conditions d’exposition (altération
météoriques, à l’air, alternance de période sèches et d’humidification, etc.) et de la
nature du polluant considéré (interaction avec des phases minérales à l’équilibre ou
avec cinétique, sorption ou non sur des surfaces minérales, polluant organique,
minéral, etc.). Le choix est d’autant plus difficile que la plupart de ces codes
numériques sont encore en développement et donc encore évolutifs : ils intègrent un
certain nombre de fonctionnalités aujourd’hui mais d’autres fonctionnalités peuvent

1 échelle de temps correspondant à la période de vie d’une ou de plusieurs générations humaines
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Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage
apparaître avec les nouvelles versions ; des codes de référence aujourd’hui peuvent
rapidement perdre leur primauté et devenir obsolètes, d’autres peu connus
actuellement deviendront peut-être les standards de demain.
Le choix d’un code de calcul pour simuler le transport réactif d’un polluant se fait en
fonction de la spécificité du site, de sa capacité à reproduire des phénomènes
observés et/ou observables mais aussi en fonction de la connaissance qu’en ont les
utilisateurs. Il faut éviter les codes trop complexes utilisant des données non vérifiables
ou, au contraire, les codes de calcul conçus avec des hypothèses trop simplistes. A ce
sujet, il faut effectivement préciser que le choix d’un code complexe impossible à caler
(du fait de données de calage insuffisantes) n’est pas utile, et peut même être source
d’erreurs si l’on est amené à faire des hypothèses non justifiées. De plus, le calage
d’un code est une première étape. D’autres données indépendantes des données
utilisées pour le calage sont nécessaires pour l’étape de validation du code. Il convient
donc de vérifier l’adéquation entre les paramètres du modèle et les données
disponibles.
Malgré les réserves présentées précédemment, une approche méthodologique
générale pour un bon usage des codes de calcul de géochimie et de transport doit
s’inspirer du principe de proportionnalité suivant : le modèle géochimique doit être le
moins complexe possible compte tenu des données disponibles et des incertitudes de
ces données ainsi que des objectifs assignés à l’étude (Burnol et al, 2004).
Dans ce guide, une revue des principaux codes de géochimie ainsi que des codes
couplés de transport réactif disponibles sera d’abord réalisée. Des conseils de type
« bonne pratique » sur l’utilisation de ces codes seront ensuite donnés dans le cadre
d’une étude du comportement de déchets minéraux en situation de stockage ou
d’utilisation. Cette approche doit être en accord avec la démarche établie par la norme
NF EN 12920 qui décrit le cadre pour évaluer le comportement environnemental d’un
déchet en condition de stockage ou d’utilisation.
Ce guide de bons usages a été rédigé dans le cadre de la convention Thermoddem
(Thermodynamique et Modélisation de la DEgradation des DEchets Minéraux)
n° 0372C0090 signée entre l’ADEME et le BRGM le 14 mars 2005. Cette convention
avait pour objet la constitution et la mise à disposition publique sur le Web d’une base
de données thermodynamiques cohérentes nécessaire à la modélisation de la
dégradation de déchets. Le guide apparaît comme un corollaire de la base. Il est aussi
téléchargeable sur le portail de la base.

1.2. DEFINITION DES MOT-CLEFS CONCERNANT LES MODELES
Certains mots-clefs autour de la notion de « modèle » sont souvent utilisés dans ce
document. La définition de ces termes peut être multiple suivant le contexte. Le
Tableau 1 précise le sens des principaux termes utilisés concernant le « modèle ».

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Codes de géochimie et de transport : Guide pour un bon usage
Tableau 1 : Différentes définitions du mot MODELE utilisées dans ce guide
Mots-clefs Définition
Une simplification de la réalité dans le but de comprendre et/ou prédire
l’évolution d’un système réel. Dans ce document, le terme « modèle » est
Modèle
utilisé pour désigner le code numérique (ou les équations) et les données
(paramètres, base de données thermodynamiques).
Une représentation de la manière dont le système réel est supposé
fonctionner, basée sur l’analyse des données de terrain. Un modèle
Modèle conceptuel
conceptuel quantitatif peut nécessiter des calculs préliminaires (avec ou
sans code numérique) pour identifier les processus clefs.
Une solution mathématique des équations d’écoulement ou de transport
Modèle analytique en tout point de l’espace et du temps. Il nécessite des hypothèses
simplificatrices (homogénéité de la perméabilité, etc.).
Une solution des équations d’écoulement et/ou transport utilisant une
discrétisation dans l’espace et dans le temps et un schéma numérique
Modèle numérique (Différences Finies, Eléments Finis, Volumes Finis, etc.). Ce modèle est
d’écoulement et de utilisé pour simuler, d’une part, le transfert de traceurs non réactifs et,
transport d’autre part, celui de substances métalliques contenus dans des éluats
en utilisant le modèle Kd ou en le couplant à un modèle géochimique dans
un modèle couplé réactif.
Calcule à partir des éléments contenus dans les éluats la distribution (ou
Modèle spéciation) en espèces chimiques, le potentiel de précipitation ou de
géochimique dissolution de phases solides et la capacité de sorption de ces espèces
chimiques sur ces phases solides.
Suppose une relation linéaire (proportionnalité) entre la concentration en
solution du métal et la quantité sorbée sur les phases solides : Kd
désigne ce coefficient de proportionnalité. L’hypothèse Kd revient à un
effet retard sur le transport du polluant. C’est l’hypothèse de beaucoup de
modèles analytiques et de modèles numériques de transport non couplés.
Modèle Kd
Dans ce document, on distingue le modèle Kd et le modèle géochimique
proprement dit, mais on peut considérer que le modèle Kd est un modèle
géochimique simplifié à l’extrême. Le Kd peut être dans certains cas un
modèle descriptif dans des conditions géochimiques données mais son
pouvoir prédictif est limité à ces conditions géochimiques.
Modèle numérique complexe qui couple un modèle de transport avec un
modèle géochimique (par opposition au modèle Kd). Le couplage est
généralement séquentiel (équations de transport et équations de réaction
Modèle couplé
géochimique résolues séquentiellement). Ce couplage peut aussi
réactif
concerner le modèle d’écoulement dans le cas où il tient compte de la
rétroaction des dissolutions/précipitations sur des changements de
porosité et de perméabilité.

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