Alexandre SUBERCAZE

196 Pages·2017·15.71 MB·French

Alexandre SUBERCAZE

Mémoire présenté en vue de l’obtentio n du
grade de Docteur de L'Ecole nationale supérieure Mines-Télécom Atlantique
Bretagne-Pays de la Loire - IMT Atla ntique
sous le sceau de l’Université Bretagne Loire

École doctorale :3M – Matières, Molécules et M atériaux

Discipline : Constituants élémentaires et physique théorique

Unité de recherche : SUBATECH – UMR 6457

Soutenue le 28/11/2017

Thèse N° : 2017IMTA0053

Utilisation combinée des rayons X et gamma
émis lors de l’interaction avec la matière

d’ions légers aux énergies intermédiaires : des
mécanismes primaires de réaction aux
applications

JURY

Rapporteurs : Denis DAUVERGNE, Directeur de recherche CNRS, LPSC Grenoble
Charles-Olivier BACRI, Directeur de recherche CNRS, CSNSM Orsay, Président du jury

Examinateurs : Lucile BECK, Ingénieur-Chercheur CEA, LMC14 Saclay
Thomas CALLIGARO, Ingénieur de recherche, C2RMF Paris

Directeur de Thèse : Vincent METIVIER, Professeur, IMT Atlantique, SUBATECH Nantes

Co-encadrant : Ferid HADDAD, Professeur, Université de Nantes, SUBATECH, GIP ARRONAX Nantes

Co-encadrant : Charbel KOUMEIR, Ingénieur de recherche, Université de Nantes, SUBATECH, GIP ARRONAX Nantes
I
II
Résumé
PIXE (Particle Induced X-ray Emission) et PIGE (Particle Induced Gamma-ray
Emission) sont des méthodes d’analyse par faisceau d’ions, multiélémentaires et non
destructives. Elles sont basées sur la détection des rayons X et gamma caractéristiques
émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. La méthode PIXE
permet de quantifier les éléments de numéro atomique Z>11 avec une limite de détec-
tion au niveau du µg/g (ppm). Les rayons X émis par les éléments légers (Z<11) sont
fortement atténués par la matière, limitant la sensibilité de PIXE pour cette gamme
de numéro atomique. Ces éléments peuvent légers être analysés, simultanément, par la
méthode PIGE. Un des nombreux avantages de la méthode PIXE/PIGE est sa capa-
cité à pouvoir effectuer différentes analyses (cartographie des concentrations, analyse
en profondeur, objets précieux). Il est possible d’analyser des échantillons aussi bien
homogènes que non homogènes. La méthode PIXE à haute énergie a été développée au
cyclotron ARRONAX avec des faisceaux de particules pouvant atteindre 70 MeV. La
technique PIXE à haute énergie permet, notamment, l’analyse d’échantillons épais et
limite les risques d’endommagement. Premièrement la plateforme PIXE/PIGE à haute
énergie est décrite. Ensuite une étude de la méthode PIGE à haute énergie ainsi que
la mise en place d’un protocole de mesure de sections efficaces sont présentées. Pour
finir les méthodes mises en place ainsi que les résultats obtenus lors de l’analyse de plu-
sieurs types d’échantillons non homogènes (multicouches et granulaires) sont présentés
et discutés.
Mots clés : Analyse par faisceau d’ions, PIXE/PIGE à haute énergie, cyclotron
ARRONAX, échantillons granulaires, multicouches, analyse élémentaire, sections effi-
caces de production de gamma
III
IV
Abstract
Particle Induced X-ray Emission (PIXE) and Particle Induced Gamma-ray Emis-
sion (PIGE) are multi-elemental and non-destructives techniques. They are based on
the detection of characteristic X-ray and gamma emission induced by the interaction of
accelerated charged particles with matter. Elements with an atomic number Z> 11 can
be quantified reaching a limit of detection in the order of µg/g (ppm). X-rays from light
elements are strongly attenuate by matter. Therefore PIXE shows little sensitivity for
lights elements. Those elements are analyzed simultaneously using PIGE. One of the
benefitsofPIXE/PIGEisitsabilitytoperformanalysiswithdifferentrequirement(ele-
mental concentration mapping, in-depth analysis, valuable objects). Homogeneous and
non-homogenous samples can be studied thanks to PIXE/PIGE. High energy PIXE
(HEPIXE) has been developed at the ARRONAX cyclotron using particles beams up
to 70 MeV. Thus analysis of thick samples is achievable using HEPIXE. Using high
energy beams can also reduce the risk of damaging the sample. First of all, the high
energy PIXE/PIGE platform develop at ARRONAX is described. Then the results gi-
ven by high energy PIGE analysis and the experimental procedure for gamma emission
cross section measurements are discussed. Finally the methods developed and the re-
sults obtained during the analysis of inhomogeneous samples (multi-layer and granular
samples) are presented and discussed.
Key words : Ion beam analysis, High energy PIXE/PIGE, ARRONAX cyclotron,
granular samples, multi-layer, elemental analysis,
V
VI
Remerciements
Je tiens, tout d’abord, à remercier le directeur de Subatech, Bernd Grambow, de
m’avoir permis de réaliser cette thèse au sein du laboratoire. Je remercie l’ensemble des
membres du jury, Charles-Olivier Bacri, Denis Dauvergne , Lucile Beck et Thomas Cal-
ligaro, pour leur implication dans l’évaluation de mes travaux de thèse, leur relecture
attentivedumanuscritetpourleursremarquespertinentes.MerciégalementàPhilippe
Eudes et Denis Dauvergne pour avoir suivi mon travail pendant ces trois ans de thèse.
Ma plus grande reconnaissance revient à mon équipe encadrante, Vincent Métivier,
Ferid Haddad et Charbel Koumeir. Grace à vous je n’ai pas vu ces 3 années passer.
Je vous remercie de m’avoir fait confiance. Merci pour votre pédagogie, votre sens
de l’écoute et votre disponibilité. L’ambiance de travail a toujours été extrêmement
agréable, je vous remercie pour cela. Merci pour votre investissement et pour avoir
contribué à la qualité du travail réalisé. Ce travail de thèse sous votre encadrement
m’a permis de grandir en tant que personne et en tant que chercheur et scientifique. Je
tiens à remercier tout particulièrement Charbel. Merci pour ton implication dans cette
thèse. Merci d’avoir pris le temps de me transmettre ta passion et tes connaissances
pendant nos nombreuses discussions, parfois tardives.
Un grand merci à Noël Servagent et à Arnaud Guertin pour votre aide avant/pen-
dant et après les nombreuses expériences menées durant cette thèse ainsi que pour la
relecturedesdifférentsarticlesréalisés.MerciCharlottepourtonaccueildanslebureau
etdanslegroupePRISMA.Mercipourtesnombreuxconseilsetservicesrendusetpour
toutes les discussions que l’on a pu avoir au cours de ces 2 années à partager le même
bureau. Merci Etienne pour ton enthousiasme et ta bonne humeur à toute épreuve.
Que les dieux du topdeck soient avec toi pour la suite. Je tiens à remercier Elisabeth
Lys et Xavier De la Bernaderie, membres du groupe PRISMA, qui ont contribué à
l’ambiance agréable qui existe au sein du groupe. Merci Elisabeth de m’avoir permis
d’accompagner les élèves ingénieurs en déplacement à Cherbourg.
Cette thèse n’aurait pas pu être réalisée sans le personnel du GIP ARRONAX. Je
souhaite remercier l’ensemble de son personnel. Je remercie l’ensemble des membres
du laboratoire Subatech, que j’ai eu le plaisir de côtoyer pendant ma thèse. Je re-
mercie le personnel des services administratifs et techniques, de l’IMT et de Subatech
qui ont permis le bon déroulement de cette thèse. Je ne pourrai pas écrire des re-
merciements sans remercier l’ensemble des stagiaires, thésards et post-doctorants de
Subatech et d’ARRONAX avec qui j’ai passé de très bon moments que ce soit au labo
ou en dehors. Merci à Lucia, Lucile, Javier, Guillaume, (Florian)2, Estelle, Lauranne,
Loick, Loïc, Maddalena, Roberto, Daniel, Martin, Gabriel, Erwann, Antony, Audrey et
Thiago. Et bien évidemment merci aux thésards venant de notre promo de M2 : Alex,
Grégoire, Kevin, Benjamin et Fanny.
VII
Je tiens à remercier ma belle famille et mes amis pour leurs soutiens tout au long de
ces 3 années. Pour finir, je tiens à remercier ma famille. Un grand merci à mes parents
pour leur soutien moral et financier qui m’a permis de faire de longues études. Merci
d’avoir toujours cru en moi. Merci d’avoir cultivé en moi esprit critique et amour de
la réflexion. Merci à mon frère, Julien, pour tous tes précieux conseils, merci d’avoir
ouvert la voie de la recherche et de m’avoir incité à poursuivre en doctorat.
Et bien évidemment un énorme merci à toi, Fanny.
VIII
Table des matières
Introduction 1
1 De l’intérêt des méthodes combinées PIXE/PIGE à haute énergie 4
1.1 Les méthodes analytiques pour l’analyse élémentaire . . . . . . . . . . . 4
1.1.1 Méthodes destructives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.1.2 Méthodes non destructives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.1.3 Synthèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.2 Interaction rayonnement matière à haute énergie . . . . . . . . . . . . . 9
1.2.1 Interaction des particules chargées rapides avec la matière . . . 10
1.2.2 Emission induite de photons X . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.2.3 Emission induite de photons γ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.2.4 Interaction des photons avec la matière . . . . . . . . . . . . . . 25
1.3 La méthode PIXE/PIGE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
1.3.1 Instrumentation des méthodes PIXE/PIGE . . . . . . . . . . . 29
1.3.2 Les spectres typiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
1.3.3 Analyse d’un échantillon homogène . . . . . . . . . . . . . . . . 33
1.3.4 Analyse d’un échantillon non homogène . . . . . . . . . . . . . . 39
1.3.5 Endommagement et activation de l’échantillon . . . . . . . . . . 41
1.3.6 Avantages et limites de la méthode PIXE/PIGE . . . . . . . . . 42
1.3.7 Nouveaux développements autour des méthodes PIXE et PIGE 42
1.4 PIXE/PIGE à haute énergie au cyclotron Arronax . . . . . . . . . . . . 43
2 La plateforme PIXE/PIGE à haute énergie du Cyclotron ARRONAX 45
2.1 La plateforme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
2.2 Le cyclotron ARRONAX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
2.2.1 Présentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
2.2.2 Fonctionnement du cyclotron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
2.2.3 Caractéristiques des faisceaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
2.3 La casemate AX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
2.4 Le banc PIXE automatisé . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
2.5 Les échantillons analysés et leurs caractérisations . . . . . . . . . . . . 50
2.5.1 Echantillons minces et multicouche . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.5.2 Échantillons granulaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
2.6 Les détecteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
2.6.1 Les détecteurs semi-conducteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
2.6.2 Détecteur LEGe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
2.6.3 Détecteur Silicon Drift Detector (SDD) . . . . . . . . . . . . . . 56
2.6.4 Détecteur HPGe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
2.6.5 Le détecteur LaBr :Ce . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
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